用于腫瘤治療的熱種子材料與金磁納米材料的制備與性能研究.pdf

1、Fe3O4為基礎(chǔ)的熱種子材料Fe3O4@CNTs（Fe3O4包覆CNTs）與金磁納米材料Au@Fe3O4（Au包覆Fe3O4），均具有良好的生物穩(wěn)定性、生物相容性、無毒性和磁靶向特性，因此在腫瘤治療等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。其中，熱種子材料Fe3O4@CNTs主要應(yīng)用于腫瘤熱療，金磁納米材料Au@Fe3O4則在腫瘤化療中作為靶向藥物載體得以應(yīng)用。然而，應(yīng)用過程發(fā)現(xiàn)，對熱種子材料Fe3O4@CNTs，碳納米管表面的Fe3O4的包覆情況

2、及包覆完成后的分散情況，以及磁性納米顆粒所需的最適宜鐵碳比等問題，都會對腫瘤熱療產(chǎn)生重要影響;同樣，對金磁納米材料Au@Fe3O4，F(xiàn)e3O4納米微球的成形性、Au納米粒子對Fe3O4表面包覆性能、以及粒子團聚和分散性不好等問題，也會嚴(yán)重影響其作為腫瘤化療中的靶向藥物載體的應(yīng)用。而且，由于金磁納米材料Au@Fe3O4本身不具有可供檢測的熒光性能，這就使該材料的應(yīng)用受到了一定程度的限制。因此，優(yōu)化兩種材料的制備技術(shù)，探究可供示蹤檢測用的A

3、u@Fe3O4生物材料是一項極具實用價值和挑戰(zhàn)性的工作。
　　本文利用化學(xué)沉淀法制備了形貌均一、分散性良好、包覆均勻的熱種子材料Fe3O4@CNTs;利用聚乙二醇為分散劑，水熱法制備了尺寸適宜、成形良好、分散性良好的納米級Fe3O4微球;利用晶種生長法制備了包覆均勻、分散性良好的金磁納米材料Au@Fe3O4，并在此基礎(chǔ)上利用溶膠凝膠法制備得到Au@Fe3O4/YVO4∶Yb3+，Er3+熒光納米粒子，為探究Au@Fe3O4在生物體

4、內(nèi)的流轉(zhuǎn)和沉積提供了研究基礎(chǔ)和技術(shù)準(zhǔn)備。通過XRD、TEM、SEM、FTIR和熒光分析等表征手段，研究了幾個影響因素對制備結(jié)果的影響，并對其物相組成、結(jié)晶性、微觀形貌和熒光性能進行了分析。本文的主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
　　(1)通過化學(xué)共沉淀法制備得到熱種子材料Fe3O4@CNTs，并分別探討了研究過程中加入不同質(zhì)量的碳納米管和不同種類的表面活性劑對樣品性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在相同的表面活性劑和相同的研究條件下，碳納米管含量為1

5、2.5％時，鐵氧體在碳納米管表面包覆的最好，最為均勻。在碳納米管含量均為12.5％和相同的研究條件下，十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）作為表面活性劑制得樣品的性能要優(yōu)于十二烷基硫酸鈉(SDS)和壬基酚聚氧乙烯醚(IGO)作為表面活性劑制得的樣品。因此，最佳工藝參數(shù)為CNTs含量為12.5％，并選用CTAB為表面活性劑。此時，碳納米管的表面包覆均勻，磁飽和強度也達到了腫瘤靶向熱療的要求。
　　(2)以聚乙二醇為分散劑，水熱法制備的F

6、e3O4為原料，利用晶種生長法制備得到金磁納米材料Au@Fe3O4，并探討了Fe3O4添加量，即鐵金比對樣品制備的影響。結(jié)果表明，以PEG200為分散劑，可以制備出粒徑為300-400nm左右，呈均勻球狀的Fe3O4納米顆粒;Fe3O4添加量過多、鐵金比過大時，納米Au顆粒太少而不足以完成包覆，會存在很多裸露的Fe3O4;而Fe3O4添加量過少、鐵金比過小時，納米Au顆粒太多，會在Fe3O4表面發(fā)生團聚，包覆不均勻;只有當(dāng)Fe3O4添加

7、量適中、鐵金比恰當(dāng)時，納米Au顆粒才可以較為均勻地包覆在Fe3O4的表面。通過對比研究得出，最為適合的Fe3O4添加量為0.03g，即:Fe3O4∶Au=3∶8時可以滿足納米Au顆粒對Fe3O4納米微球的均勻包覆。
　　(3)以硝酸鐿、硝酸鉺和釩酸釔為原料，檸檬酸為絡(luò)合劑，在溶膠凝膠法制備YVO4∶Yb3+，Er3+熒光納米粒子過程中加入已制備好的Au@Fe3O4，制備得到Au@Fe3O4/YVO4∶Yb3+，Er3+熒光納米粒子