鉭基復(fù)合氧化物納米材料的控制合成及性質(zhì)研究.pdf

1、半導(dǎo)體鉭酸鹽作為一種新型的發(fā)光和光催化材料，日益引起人們的重視。本論文主要闡述并討論利用溶劑熱法、溶膠-凝膠法合成鉭酸鹽納米材料，涵蓋材料制備與形成機(jī)制，以及性質(zhì)表征等。具體內(nèi)容包括借助相轉(zhuǎn)變引起結(jié)晶行為的改變來(lái)合成具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的片狀鉭酸釔納米結(jié)構(gòu)材料;溶劑熱法合成邊長(zhǎng)15nm和70nm的立方塊狀鉭酸鈉納米晶，以及研究其光催化分解水性質(zhì);溶膠-凝膠法合成連續(xù)摻雜的多孔CoxNi1-xTa2O6微球及研究其可見(jiàn)光光催化分解水性質(zhì)等。本論文

2、借助溫和的液相合成手段，調(diào)控材料的結(jié)構(gòu)、尺寸、比表面積和形貌，同時(shí)也深入研究了材料在不同條件下的形成機(jī)理，不僅拓展了半導(dǎo)體鉭酸鹽納米材料研究的領(lǐng)域，同時(shí)還為鉭酸鹽光催化材料納米材料的潛在應(yīng)用提供了理論和技術(shù)支持。
　　1.溶劑熱合成具有相轉(zhuǎn)變引發(fā)結(jié)晶行為變化的YTaO4納米結(jié)構(gòu)在正丁醇體系中，不借助任何添加劑、在240℃合成了鉭酸釔納米結(jié)構(gòu)。這種近似四方片狀納米結(jié)構(gòu)是由50-70nm的核，以及長(zhǎng)約80-100nm、直徑約15nm的

3、納米棒組成。核的部分是由納米顆粒聚集形成的，納米棒部分的形成經(jīng)歷了定向聚集生長(zhǎng)和溶解-再結(jié)晶過(guò)程，且最終沿著四個(gè)相互垂直的方向生長(zhǎng)在核的周?chē)Ｓ捎谥虚g產(chǎn)物Y10Ta4O25與最終產(chǎn)物YTaO4的結(jié)晶習(xí)性不同，認(rèn)為是Y10Ta4O25-YTaO4的相轉(zhuǎn)變導(dǎo)致了產(chǎn)物的中心部分和四周部分結(jié)構(gòu)的差別。YTaO4納米結(jié)構(gòu)的發(fā)射光譜出現(xiàn)了顯著的紅移現(xiàn)象，發(fā)光效率達(dá)17.4％。
　　2.無(wú)表面活性劑條件下合成高比表面積NaTaO3納米晶及其光催

4、化分解水性質(zhì)以新穎的無(wú)表面活性劑溶劑熱反應(yīng)路線，在乙醇體系中合成了邊長(zhǎng)約15nm和70nm的NaTaO3納米晶，納米晶尺寸可通過(guò)調(diào)節(jié)溶液濃度來(lái)控制。這種以金屬醇鹽為原料的合成路線可以合成尺寸小、結(jié)晶度高的納米顆粒，有利于在光催化反應(yīng)中加快光生載體的電荷分離與遷移，促進(jìn)表面化學(xué)反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，合成的NaTaO3納米晶的光催化分解水效率得到顯著提高，其產(chǎn)氫速率為3.106mmol·h-1·g-1。
　　3.溶膠-凝膠法合成連續(xù)摻雜

5、的多孔CoxNi1-xTa2O6微球及其可見(jiàn)光光催化分解水性質(zhì)研究以常見(jiàn)的無(wú)機(jī)鹽為原料，在水體系中合成了連續(xù)摻雜的多孔CoxNi1-xTa2O6微球，在材料合成過(guò)程中，H2O2對(duì)五價(jià)鉭的穩(wěn)定作用是溶膠能夠在水體系中形成的關(guān)鍵因素。經(jīng)過(guò)對(duì)產(chǎn)物的XRD圖譜的變化對(duì)比，凝膠的最終燒結(jié)溫度確定為800℃。隨著Co摻雜量的增大，多孔CoxNi1-xTa2O6微球的禁帶寬度逐漸降低并對(duì)可見(jiàn)光產(chǎn)生響應(yīng)、組成顆粒尺寸略有增大、但比表面積變化不大。在可見(jiàn)