雙功能希夫堿鐵催化劑的設(shè)計合成及其催化CO2和環(huán)氧烷的耦合反應(yīng)研究.pdf

1、二氧化碳（CO2）是主要的溫室氣體，也是地球上分布廣泛、儲量豐富的碳資源，因此對CO2的開發(fā)利用成為了人們廣泛關(guān)注的熱點(diǎn)。利用CO2和環(huán)氧烷反應(yīng)生成環(huán)狀碳酸酯，是化學(xué)方法固定CO2的有效途徑之一，此反應(yīng)的產(chǎn)物環(huán)狀碳酸酯在多個領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用，包括作為鋰離子電池電解質(zhì)、性能優(yōu)良的非質(zhì)子極性溶劑，用作合成聚氨酯、聚碳酸酯等大分子材料的中間體等。同時，此反應(yīng)符合原子經(jīng)濟(jì)和綠色化學(xué)的要求，有很好的應(yīng)用前景。
　　本文合成了一系列含有季磷、季

2、銨、咪唑基團(tuán)的雙功能希夫堿鐵（salenFe）催化劑，并將這些催化劑用于催化CO2和環(huán)氧烷的環(huán)加成反應(yīng)，詳細(xì)探討了催化劑結(jié)構(gòu)、反應(yīng)參數(shù)（溫度、壓力、時間）對催化活性的影響，找到最佳催化條件。通過回收利用考察了催化劑的穩(wěn)定性，并提出了可能的反應(yīng)機(jī)理，具體研究結(jié)果如下：
　?。?）合成一系列季磷和季銨功能化salenFe配合物，并用于催化CO2和環(huán)氧烷的環(huán)加成反應(yīng)。發(fā)現(xiàn)合成的催化劑即使在70oC的低溫下也可以獲得高收率的環(huán)狀碳酸酯，優(yōu)

3、化條件為：70oC，3MPa，5h，PO:催化劑2a=100:1。
　?。?）合成一系列咪唑功能化salenFe配合物，并用于催化CO2和環(huán)氧烷的環(huán)加成反應(yīng)。優(yōu)化條件為：120oC，3MPa，3h，催化劑2m:0.4mol％，并可獲得100%產(chǎn)率的PC。
　?。?）咪唑功能化催化劑的優(yōu)化條件和季磷、季銨功能化的催化劑相比，需要較高的反應(yīng)溫度，但咪唑功能化催化劑可以在常壓下催化異丙基縮水甘油醚和CO2的耦合，反應(yīng)13h后基本上