2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、世界上許多地區(qū)都存在地下水砷污染問題,長期使用砷含量超標(biāo)的水會導(dǎo)致皮膚癌和各種內(nèi)臟癌癥,嚴(yán)重威脅人體健康。如何高效地去除污染水中的砷,是安全飲用水供給要解決的重要問題之一。天然水中的砷主要是無機(jī)的三價(jià)砷(As(III))和五價(jià)砷(As(V)),其中 As(III)比 As(V)毒性更大,更難去除。
  本文提出了一種新的以鈦鹽為混凝劑的紫外光催化氧化混凝方法。研究這種方法氧化及高效去除As(III)的效能,并提出了硫酸鈦?zhàn)贤夤獯呋?/p>

2、混凝氧化As(III)的機(jī)理。同時(shí)以鐵鹽為混凝劑,研究了鐵鹽水解初期沉淀物的粒徑和Zeta電位對鐵鹽混凝-過濾去除As(III)和As(V)的影響。研究表明,以硫酸鈦為混凝劑的UVC(λ=254nm)紫外光催化氧化混凝( UVC/Ti(SO4)2混凝)可以在短時(shí)間內(nèi)有效地將As(III)氧化成As(V),并能在pH=4~6時(shí)高效地將其去除。As3d XPS分析表明,pH=5時(shí),在UVC/Ti(SO4)2混凝去除As(III)時(shí)產(chǎn)生的沉淀

3、物表面,84.7%的砷是以As(V)的形態(tài)存在的。UVC/Ti(SO4)2混凝過濾后,濾液中剩余的砷都是氧化態(tài)的As(V)。在pH=4~6,As(III)初始濃度為200μg/L,混凝劑投量中等(10mg/L)時(shí),UVC/Ti(SO4)2混凝-微濾幾乎可以將As(III)完全去除(>99%)。由于As(III)被氧化成As(V),pH=5時(shí),UVC/Ti(SO4)2混凝-微濾對As(III)的去除率顯著大于單獨(dú)Ti(SO4)2混凝-微濾

4、對As(III)的去除率,這種優(yōu)勢在混凝劑投量較低(2.5mg/L)時(shí)更明顯。在As(III)初始濃度為10~1000μg/L范圍內(nèi), UVC/Ti(SO4)2混凝對As(III)的去除率受As(III)初始濃度的影響較小。pH=5時(shí),硅酸鹽對UVC/Ti(SO4)2混凝-微濾去除As(III)的影響較小,磷酸鹽對UVC/Ti(SO4)2混凝-微濾去除As(III)的影響較大,增加混凝劑投量可以減少硅酸鹽和磷酸鹽對As(III)去除的影

5、響。pH=7時(shí),Ca2+和Mg2+通過壓縮雙電層作用明顯降低了Ti(SO4)2水解沉淀物的負(fù)電位,從而減小了As(V)與Ti(SO4)2水解沉淀物之間的靜電斥力,提高了UVC/Ti(SO4)2混凝-微濾對As(III)的去除率。單獨(dú)UVC紫外光對As(III)的氧化效率較低(在反應(yīng)21min后,僅為4.1%),由此表明UVC/Ti(SO4)2混凝對As(III)的高效氧化不是由于紫外光的單獨(dú)氧化作用。通過對UVC/Ti(SO4)2混凝去

6、除As(III)時(shí)產(chǎn)生的沉淀物的Ti2p XPS能譜分析表明,As(III)的氧化也不是由As(III)和Ti(IV)之間的直接電子轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)的。通過對羥基自由基捕獲劑(TBA、MeOH)、空穴捕獲劑(I-)以及電子捕獲劑(Cu2+)對UVC/Ti(SO4)2混凝氧化去除As(III)的影響的研究,結(jié)果表明As(III)的氧化機(jī)理主要包括羥基自由基(OH?)及過氧自由基(HO2?/O2?-)的作用。與UVC/Ti(SO4)2混凝類似,UV

7、A/Ti(SO4)2混凝(λ=365nm)也是一種有效的As(III)氧化去除方法。對UVA/Ti(SO4)2混凝去除As(III)的研究結(jié)果表明,在pH=4~6,As(III)初始濃度為200μg/L,混凝劑投量較低(5mg/L)時(shí), UVA/Ti(SO4)2混凝-微濾對As(III)的去除率大于96.1%,顯著大于相同條件下單獨(dú)Ti(SO4)2混凝-微濾對As(III)的去除率(<68.7%)。pH=7~10時(shí),UVA/Ti(SO4

8、)2混凝-微濾對As(III)的去除率下降。砷氧化態(tài)分析結(jié)果表明,UVA/Ti(SO4)2混凝-微濾后濾液中剩余的砷都是As(V)。在pH=8~10范圍內(nèi),SO2-4的存在降低了UVA/Ti(SO4)2混凝-微濾對As(III)的去除率。F-的存在在pH=4~10范圍內(nèi)均使UVA/Ti(SO4)2混凝-微濾對As(III)的去除率有所降低,降低程度在pH=4時(shí)最大。
  本文同時(shí)對鐵鹽水解初期沉淀物的粒徑和Zeta電位對鐵鹽混凝-

9、過濾去除As(III)和As(V)的影響進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明,pH=5~10時(shí),鐵鹽水解初期形成的沉淀物的顆粒粒徑都在膠體范圍內(nèi)(4~755nm)。pH小于7時(shí),顆粒帶正電, pH大于7時(shí),顆粒帶負(fù)電。由于在pH=5~10范圍內(nèi)As(III)主要以不帶電的中性分子形式存在,As(III)與鐵鹽水解沉淀物之間不存在靜電力的作用,鐵鹽水解沉淀物的Zeta電位對鐵鹽混凝-過濾去除 As(III)沒有影響。而在 pH=5~10范圍內(nèi) As

10、(V)以帶負(fù)電的氧化陰離子形式存在,As(V)與鐵鹽水解沉淀物之間的靜電力作用對鐵鹽混凝-過濾去除As(V)影響較大。在鐵鹽水解沉淀物的Zeta電位為正(pH=5~7)時(shí),As(V)與顆粒之間的靜電引力促進(jìn)As(V)在顆粒表面的吸附,As(V)的去除率達(dá)到最大。顆粒的負(fù)電位較大時(shí)(pH=8~10),As(V)與顆粒之間的靜電斥力阻礙As(V)的吸附,使As(V)的去除率明顯下降。在本研究的pH范圍內(nèi),含砷的鐵鹽水解沉淀物顆粒都可以被微濾

11、和砂濾去除,顆粒粒徑對鐵鹽混凝-過濾去除As(III)和As(V)沒有影響。pH=5~10時(shí),增加一價(jià)電解質(zhì)(NaCl)濃度或加入二價(jià)電解質(zhì)(Ca(OH)2、MgCl2)均會通過壓縮雙電層作用使FeCl3水解沉淀物的顆粒粒徑顯著增加。增加一價(jià)電解質(zhì)濃度對 FeCl3水解沉淀物的Zeta電位影響較小,而加入二價(jià)電解質(zhì)顯著減小了pH=8~10時(shí)FeCl3水解沉淀物的負(fù)電位。增加一價(jià)電解質(zhì)濃度對FeCl3混凝-過濾去除As(III)和As(V

12、)的影響較小。加入二價(jià)電解質(zhì)對As(III)的去除影響較小,但明顯增加了pH=8~10時(shí)As(V)的去除率。加入HA時(shí),F(xiàn)eCl3水解沉淀物的等電點(diǎn)由pH=7減小到pH=6。在pH=7~10時(shí),HA的存在增加了FeCl3水解沉淀物的負(fù)電位。HA的存在使鐵鹽混凝-過濾去除As(III)的效率在 pH=5~10范圍內(nèi)均有所降低。在pH=5~8時(shí),HA對As(V)去除率的降低程度隨著pH的升高而增大。混凝去除砷的兩種機(jī)理-吸附和共沉淀-的相對

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