無額外模板劑合成多級孔道分子篩及其催化應(yīng)用.pdf

1、傳統(tǒng)微孔分子篩由于具有良好的擇形作用、較強的酸性、較大的比表面積以及良好的水熱穩(wěn)定性，現(xiàn)在被廣泛應(yīng)用于吸附分離、石油化工催化等領(lǐng)域，但是微孔的存在會引起催化反應(yīng)中大分子反應(yīng)物的擴散限制，進而影響催化性能。目前，具有多級孔道結(jié)構(gòu)的分子篩已經(jīng)被證實能夠有效解決分子篩中反應(yīng)物擴散限制問題。
　　 雖然有多種方法合成多級孔道分子篩，但是具有工業(yè)化前景的合成方法很少。本文的目的就是采用一種簡單并且容易放大的方法合成多級孔道分子篩，并對其介

2、孔的形成機理以及介孔的引入對苯烷基化、苯烷基轉(zhuǎn)移反應(yīng)的影響進行研究。
　　 本課題首先采用擬固相法一步合成納米級多級孔道Beta分子篩，合成過程中不需要添加額外的模板劑。通過低溫氮氣吸脫附、掃描電鏡等表征手段對所合成的樣品進行表征。研究表明，擬固相前驅(qū)體的含水量是合成多級孔道Beta分子篩的關(guān)鍵因素，過低的含水量將導(dǎo)致無定形硅鋁酸鹽的生成，而過高的含水量將得到晶粒尺寸較大的Beta分子篩。
　　 通過改變其他合成條件，如

3、晶化時間、Si/Al比、不同孔徑的SiO2、TEA+含量、晶化溫度、蒸發(fā)溫度等，可實現(xiàn)對多級孔道Beta分子篩中介孔的調(diào)控。實驗還發(fā)現(xiàn)，合成過程中首先形成微孔然后再形成介孔，并且分子篩介孔孔徑與SiO2的介孔孔徑大小有一定的關(guān)系;TEA+在合成過程中主要有兩個作用:一部分TEA+在合成中起到微孔誘導(dǎo)劑的作用，另一部分TEA+在合成中可能起到限制晶粒生長的作用;在合成過程中Si/Al比、蒸發(fā)溫度和晶化溫度要適宜，過高的Si/Al比將導(dǎo)致介