互不固溶的Ta-Cu系統(tǒng)非晶及界面體系結(jié)構(gòu)與行為的分子模擬.pdf

1、Ta與Cu在平衡條件下互不固溶，使得Ta成為微電子器件中Cu導線與Si/SiO2基體間擴散阻擋層的優(yōu)選材料。然而，目前對于Ta-Cu系統(tǒng)以及其它生成熱為正的合金體系所形成的非晶合金的微觀結(jié)構(gòu)、界面體系結(jié)構(gòu)與行為等尚缺乏系統(tǒng)、全面的研究。而對此類問題的認知，對于完善相關(guān)基礎(chǔ)理論體系，促進高性能非平衡材料的開發(fā)都具有非常重要的價值。
　　本論文以生成熱為正的Ta-Cu體系為研究對象，以基于角度相關(guān)勢函數(shù)的原子尺度分子動力學模擬為主要手

2、段，對該體系的非晶微觀結(jié)構(gòu)特征、熱力學性能、動力學行為、晶體/非晶界面結(jié)構(gòu)、界面性能與行為、Ta/Cu固液界面的微觀結(jié)構(gòu)、熱力學性能與動力學行為等開展研究，以期深入對上述問題的理解和認識。論文研究取得的主要成果有：
　　對Ta-Cu系統(tǒng)非晶合金的分子動力學模擬研究發(fā)現(xiàn)，其微觀結(jié)構(gòu)和動力學行為與負生成熱系統(tǒng)的非晶合金有顯著不同。對構(gòu)建的一系列超飽和固溶體高溫弛豫后的微觀結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)，超飽和固溶體在很大的成分范圍內(nèi)都能轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷B(tài)結(jié)構(gòu)

3、，且存在比較顯著的成分偏聚即相分離現(xiàn)象。高溫熔融后快速凝固獲得的Cu50Ta50非晶合金中相分離現(xiàn)象更為顯著，呈現(xiàn)雙相非晶結(jié)構(gòu)。這種雙相非晶在高溫退火過程中會發(fā)生晶化，但晶化只發(fā)生在富Ta相中，富Cu非晶相的晶化被抑制。對退火后試樣進行拉伸變形發(fā)現(xiàn)，機械變形進一步促進了富Ta相的晶化，但富Cu相中依然沒有發(fā)生晶化現(xiàn)象。這些現(xiàn)象表明，玻璃轉(zhuǎn)變溫度較高的富Ta相所構(gòu)成的空間包絡(luò)結(jié)構(gòu)的存在，有效地抑制了具有較低Tg溫度的富Cu相的動力學行為，

4、從而阻礙了其晶化的發(fā)生。
　　對三個不同位向BCC Ta晶體與Cu50Ta50非晶之間界面微觀結(jié)構(gòu)的分子動力學模擬發(fā)現(xiàn)，由于受到Ta基體的影響，界面附近的Cu50Ta50非晶區(qū)域出現(xiàn)了層狀有序化、晶化、混溶以及成分偏聚等現(xiàn)象，并且這些界面行為與基體Ta的晶體位向密切相關(guān)。總的來說，界面附近非晶相中的層狀有序化行為主要取決于基體Ta的晶體層間距，能否發(fā)生混溶即合金化現(xiàn)象則取決于Ta晶體層的開放程度，而成分偏聚則在各位向的界面中都存在

5、。除此之外，三個位向界面模型在界面區(qū)域都含有大量Voronoi多面體指數(shù)為<0,5,2,6>和<0,4,4,6>的團簇，它們的存在有助于促進非晶和BCC晶體之間結(jié)構(gòu)的過渡。
　　對BCC Ta三個低指數(shù)晶面與液相Cu之間形成的固-液界面的研究表明，與固相Ta相鄰的液相Cu中也會出現(xiàn)層狀有序化現(xiàn)象，且依賴于相鄰Ta基體的位向。界面結(jié)構(gòu)對晶體位向的依賴性最終導致了界面寬度、界面能量、界面應力、界面原子擴散系數(shù)等的位向依賴性。對界面區(qū)原