基于納米材料-聚合膜材料構建的電化學傳感器應用于生物小分子多組分的檢測.pdf

1、生物小分子在人體新陳代謝及生命過程中起著重要作用，與人類的健康息息相關。快速、靈敏地同時檢測生物小分子對生物醫(yī)學領域、神經化學和診斷應用領域都至關重要。電化學傳感器具有成本低廉、構造簡單、選擇性高、靈敏度高和穩(wěn)定性好等優(yōu)點。電化學傳感器不僅在分析化學上得到廣泛應用，在醫(yī)療保健、食品工業(yè)、農業(yè)和環(huán)境等領域中也有廣泛的應用。然而，由于裸電極不具備分子識別功能，并且許多生物小分子在裸電極上的氧化電位相近，難以實現(xiàn)對目標分子的同時檢測。傳感器敏

2、感界面上生物識別系統(tǒng)的構建對分別或同時檢測這些生物小分子顯得尤為重要。為滿足快速、靈敏、準確的檢測生物小分子，裸電極上必須引進具有特殊功能的表面微結構，用以實現(xiàn)對目標物的選擇性檢測并且提高檢測靈敏度和準確性。本文利用納米材料及聚合膜材料構建了用于同時檢測生物小分子的傳感器，主要研究內容如下:
　　1.基于還原氧化石墨烯-多壁碳納米管-金納米團簇復合材料修飾的電極用于同時檢測抗壞血酸、多巴胺和尿酸的研究在本研究中，石墨烯-多壁碳納米

3、管-金納米團簇復合材料被成功合成，并作為修飾材料用于構建同時檢測抗壞血酸（AA）、多巴胺(DA)和尿酸(UA)的傳感器。多壁碳納米管(MWCNTs)由于其石墨邊緣或缺陷，可以加速AA，DA和UA的氧化，并且MWCNTs與石墨烯(rGO)可以形成3D結構，有效的抑制石墨烯的堆砌，有利于石墨烯做為納米材料的應用。金納米團簇(AuNCs)具有大的比表面積和高的電子傳遞速率，可以提高這幾種物質的電流響應。石墨烯、多壁碳納米管和金納米團簇的優(yōu)點的

4、結合賦予了該修飾電極大的表面積，良好的催化活性、高的選擇性和卓越的靈敏度。該修飾電極在檢測AA、DA和UA時，其線性范圍分別為:120-1701μmol·L-1、2-213μmol·L-1和0.7-88.3μmol·L-1。AA、DA和UA的檢測限分別為40μmol·L-1、0.67μmol·L-1和0.23μmol·L-1。該策略提供了一種簡單、快速、高選擇性和低成本的同時檢測生物小分子的新方法。
　　2.過氧化的聚咪唑-氧化石

5、墨烯共聚物修飾電極同時檢測抗壞血酸、多巴胺、尿酸、腺嘌呤和鳥嘌呤通過電聚合的方法將聚咪唑(PIm)-氧化石墨烯共聚物修飾到玻碳電極(GCE)表面，再在1.8 V高電位下進行氧化得到過氧化的聚咪唑-氧化石墨烯共聚物修飾電極(PImox-GO/GCE)，并用于同時測定抗壞血酸（AA）、多巴胺(DA)、尿酸(UA)、鳥嘌呤(G)和腺嘌呤(A)。通過電子掃描顯微鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)以及X射線光電子能譜(XPS)對PImox

6、-GO復合材料進行了表征。由于PImox和GO之間的協(xié)同作用，該電極實現(xiàn)了對AA、DA、UA、G和A的同時檢測，該修飾電極在檢測AA、DA、UA、G和A時具有良好的電化學催化活性和高的選擇性。AA和DA、DA和UA、UA和G、G和A之間的氧化峰電位差分別為0.14V、0.20V、0.38V和0.30V。測定AA、DA、UA、G和A的線性范圍分別為:75-2275μmol·L-1、12-278μmol·L-1、3.6-249.6μmol·

7、L-1、3.3-103.3μmol·L-1和9.6-215μmol·L-1檢測限分別為8μmol·L-1、0.63μmol·L-1、0.59μmol·L-1、0.48μmol·L-1和1.28μmol·L-1。
　　3.基于過氧化的多巴胺聚合膜和苝四甲酸納米材料修飾電極同時檢測多巴胺、抗壞血酸、尿酸、黃嘌呤和次黃嘌呤本研究基于過氧化的多巴胺聚合膜(PDAox)和3，4，9，10-苝四甲酸(PTCA)修飾電極同時測定抗壞血酸(AA)

8、、多巴胺(DA)、尿酸(UA)、黃嘌呤（XN）和次黃嘌呤（HXN）。該傳感器表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，較高的靈敏度和良好的選擇性，可以對AA、DA、UA、XN和HXN進行單獨和同時檢測。循環(huán)伏安法(CV)、差分脈沖伏安法(DPV)和電化學阻抗譜(EIS)被用來表征傳感器的電化學行為。AA-DA、DA-UA、UA-XN和XN-HXN之間的氧化峰電位差值分別為0.15、0.18、0.37和0.40 V。該傳感器在檢測AA、DA、UA、XN和HX

9、N時，其線性范圍分別為:76-3900μmol·L-1、0.60-253μmol·L-1、1.8-238μmol·L-1、5.1-289μmol·L-1和3.8-293μmol·L-1，檢測限分別為:25.3μmol·L-1、0.20μmol·L-1、0.60μmol·L-1、1.7μmol·L-1和1.3μmol·L-1。該傳感器的制備過程簡單，檢測限低，選擇性高，穩(wěn)定性和靈敏度好，使得PDAox-PTCA/GCE具有好的應用前景。<