納米TiO2在土壤中遷移及其與Pb共遷移機(jī)制研究.pdf

1、基于納米科技的快速發(fā)展和人們對(duì)納米材料生態(tài)毒性的逐漸認(rèn)識(shí)，納米材料的遷移、轉(zhuǎn)化、擴(kuò)散等環(huán)境行為已成為研究熱點(diǎn)。納米材料由于其小尺寸和大比表面積，在環(huán)境介質(zhì)中往往表現(xiàn)出很強(qiáng)的移動(dòng)能力，并且能與重金屬發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用。如果納米材料充當(dāng)重金屬遷移的載體，則會(huì)大大增加納米材料本身及重金屬的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。然而，目前關(guān)于納米材料和重金屬在自然土壤中的共遷移研究很少。
　　本研究以常見(jiàn)的納米TiO2（nTiO2）和Pb為研究對(duì)象，全面考察了表面活

2、性劑對(duì)nTiO2在土壤中穩(wěn)定性和遷移性的影響，運(yùn)用兩點(diǎn)動(dòng)力學(xué)模型和XDLVO/DLVO理論探討了nTiO2在土壤中的沉積機(jī)理。通過(guò)流出液中鉛離子的濃度和形態(tài)分析及土壤膠體的釋放規(guī)律，結(jié)合鉛離子在土壤和nTiO2上的吸附行為，揭示了富里酸和離子強(qiáng)度對(duì)nTiO2與鉛在土壤中共遷移的作用機(jī)制。
　　主要研究成果如下:
　　在不含表面活性劑和含有表面活性劑兩種條件下，開(kāi)展了土壤顆粒對(duì)nTiO2懸浮穩(wěn)定性作用機(jī)制的實(shí)驗(yàn)研究。研究結(jié)果表

3、明，土壤顆粒降低了nTiO2在水相中的懸浮穩(wěn)定性。當(dāng)體系中不含表面活性劑時(shí)，nTiO2在土壤大顆粒上的沉積是導(dǎo)致nTiO2脫穩(wěn)沉淀的主要原因。在含有表面活性劑的溶液中，土壤顆粒降低nTiO2懸浮穩(wěn)定性的作用變得更加明顯了。一方面，表面活性劑加速了土壤顆粒本身的沉降從而增強(qiáng)了nTiO2在其中的沉降，另一方面，表面活性劑在土壤上的強(qiáng)烈吸附促進(jìn)了表面活性劑-nTiO2在土壤上的沉積。
　　對(duì)比三種表面活性劑懸浮的nTiO2和裸露的nTi

4、O2在土壤中的流出曲線。結(jié)果表明，非離子表面活性劑（TX-100）、陰離子表面活性劑(SDBS)、陽(yáng)離子表面活性劑(CTAB)均抑制了nTiO2在土壤中的遷移能力。抑制能力從強(qiáng)到弱的順序?yàn)?CTAB＞SDBS＞TX-100。nTiO2的出流回收率分別從不含表面活性劑的54.3％降低至了39.2％～43.8％(TX-100)、34.1％～36.9％(SDBS)、0.3％～2.1％(CTAB)。
　　表面活性劑本身在土壤中的遷移能力較

5、差，三種表面活性劑在土壤中遷移能力的強(qiáng)弱順序?yàn)镾DBS＞TX-100＞CTAB，出流回收率分別為0～44％(SDBS)、0～19％(TX-100)、0％（CTAB）。說(shuō)明表面活性劑在土壤上的強(qiáng)烈截留作用是降低nTiO2在土壤中遷移能力的重要原因。
　　鉛在土壤和nTiO2上的吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，離子強(qiáng)度、富里酸和土壤溶液均會(huì)導(dǎo)致鉛在土壤和nTiO2上吸附能力的降低。盡管土壤溶液顯著降低了鉛離子在nTiO2上的吸附能力(79.69 m

6、g L-1)，但其仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于在土壤上的吸附能力(5.59 mg g-1)，這就為nTiO2吸附鉛離子在土壤中共遷移提供了可能。
　　研究了環(huán)境中常見(jiàn)電解質(zhì)(NaCl)和富里酸對(duì)nTiO2和鉛在土壤中共遷移的影響。試驗(yàn)研究結(jié)果表明，當(dāng)離子強(qiáng)度從0 mM上升至0.5 mM，nTiO2的平臺(tái)濃度(C/C0)從0.85降低為0.42，而當(dāng)體系中存在10 mg L-1富里酸時(shí)，nTiO2的平臺(tái)濃度增加到了0.95。根據(jù)模型預(yù)測(cè)，對(duì)照組（不

7、含NaCl和富里酸）nTiO2的最大遷移距離為425cm;當(dāng)體系中含有0.5 mM NaCl時(shí)，nTiO2的最大遷移距離縮短為了79.6 cm;然而，當(dāng)淋溶液中含有10 mg L-l富里酸時(shí)，nTiO2的最大遷移距離大幅度增加，最大遷移距離達(dá)到了1346.7 cm。
　　共遷移結(jié)果顯示，當(dāng)淋溶液中不含nTiO2時(shí)，土柱下端流出液中只檢測(cè)到微量的鉛，只有起始濃度0.4％（5.1μgL-1）。然而，當(dāng)淋溶液中含有nTiO2時(shí)，流出液中