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文檔簡介
1、利用非線性光學晶體對激光進行頻率轉(zhuǎn)換,是拓展現(xiàn)有激光輸出頻率范圍的一種有效方法。探尋新型的具有優(yōu)秀非線性性能的光學晶體材料,特別是能應用于中遠紅外波段的晶體,一直是材料領(lǐng)域的熱點方向。近年來,Halasyamani等人通過在合成新型化合物時引入含有d0電子態(tài)過渡金屬離子以及含有孤對電子的主族陽離子,得到了一系列新型化合物,其中很多具有寬帶隙和強粉末倍頻效應,是潛在的非線性光學材料。自2008年以來,陶緒堂課題組采用助熔劑項部籽晶法,合成
2、并生長了包括α/β-BaTeMo2O9(BTM),Cs2TeMo3O12(CTM),MgTeMoO6(MTM),Cs2TeW3O12(CTW)在內(nèi)的多種含有d0態(tài)過渡金屬離子與Te原子的材料的體塊單晶,并表征了晶體的熱學與光學性質(zhì)。這類光學晶體表現(xiàn)出較強的二階非線性光學效應,能實現(xiàn)第Ⅰ類位相匹配,是潛在的二階非線性晶體材料;而利用BTM晶體,成功實現(xiàn)了拉曼激光輸出,激光相對于泵浦光的頻移大,光光轉(zhuǎn)換率高,表明這類材料作為拉曼激光晶體有著
3、潛在的應用價值。
BaTeW2O9(BTW,為區(qū)分同質(zhì)多象結(jié)構(gòu),標記為“單斜相BTW”)是另一種具有強的倍頻效應的含有d0過渡金屬離子與Te原子的新型材料,而且同BTM非常相近的晶體結(jié)構(gòu)。由于Mo6+的格位被W6+取代,BTW有可能會有更寬的帶隙,抗光學損傷能力更強。因此,本論文選擇BTW材料作為研究對象,進行了系統(tǒng)的研究,主要分為如下幾個部分:
(1)成功在助熔劑體系中結(jié)晶出BTW材料的一種同質(zhì)多象晶形——正交BT
4、W.采用單晶X射線衍射技術(shù)首次得到了該化合物的晶體結(jié)構(gòu)。正交BTW與單斜BTW有著相同的化學式,但具有中心對稱的晶體結(jié)構(gòu)。
(2)成功采用固相合成法合成高純正交相BTW的多晶。
(3)系統(tǒng)的研究了不同的自助熔劑體系(TeO2∶WO3=x∶y)的自發(fā)結(jié)晶結(jié)果:
利用純TeO2以及TeO2-WO3混合物(x∶y=3∶1以及4∶1)作為助熔劑,均能通過自發(fā)結(jié)晶得到正交相BTW晶粒。
利用TeO2-WO3
5、混合物(x∶y=3∶1)作為助熔劑,可通過降溫速率較快的自發(fā)結(jié)晶得到單斜相 BTW的結(jié)晶,但實驗的重復性較差,在降溫較慢時容易結(jié)出正交相BTW。
(4)采用助熔劑頂部籽晶法進行了正交相BTW的體塊單晶生長。利用b-方向的籽晶,
以純TeO2作為助熔劑生長出尺寸為24 mm×22 mm×15 mm的正交BTW單晶。晶體光學質(zhì)量較好。
(5)系統(tǒng)的表征了正交相BTW體塊單晶的熱學與光學性質(zhì):
熱分析測
6、試表明正交BTW為非一致熔融材料,因此只能通過溶液法生長。熱導率測試結(jié)果顯示材料的熱導率與BTM等材料相當;但正交BTW晶體的熱膨脹與熱導率均表現(xiàn)出較強的各向異性。
測量了正交BTW從紫外至中紅外波段的透過率。材料的紫外波段透過截止邊在363nm,中紅外波段透過范圍可達4.5μm,透過范圍較寬。對材料的折射率測試結(jié)果顯示材料的折射率各向異性較大,沿b-軸的偏振光的折射率遠大于沿其余兩個結(jié)晶學主軸的偏振光的值。結(jié)合材料較寬的透過
7、范圍,正交BTW單晶有作為棱鏡材料應用的潛在價值。
對晶體的拉曼光譜進行了詳細表征,結(jié)果證明正交BTW晶體在拉曼激光領(lǐng)域有著潛在應用價值。
(6)利用CASTEP程序包進行了BTW晶體的第一性原理計算:
對單斜、正交BTW的晶體結(jié)構(gòu)進行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化,取得了較好的結(jié)果;在此基礎(chǔ)計算了材料的電子能態(tài)結(jié)構(gòu),分析了各原子對于材料性質(zhì)的貢獻。
在更高的精度下計算了正交BTW的光學性質(zhì)。通過計算得到的透過率和折
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