無配體g-C3N4負(fù)載的納米Pd催化的Heck反應(yīng)的研究.pdf

1、Heck反應(yīng)是一種經(jīng)典且重要的有機(jī)合成方法，在Heck反應(yīng)的化學(xué)領(lǐng)域中，均相Pd基催化劑是最早使用也是最成熟的Heck反應(yīng)催化劑，不論從催化活性還是產(chǎn)物選擇性考慮都成為首選。傳統(tǒng)的Heck反應(yīng)催化體系通常是Pd和膦的化合物或是其他的配體組合做催化劑。目前，商品化的Pd(PPh3)4，Pd(OAc)2和Pd2(dba)3都是常用的催化劑。但是，這種傳統(tǒng)的均相Pd基催化劑存在多種弊端，例如Pd的價(jià)格昂貴，而且用作配體的大部分膦化合物都有劇毒

2、，反應(yīng)條件要求苛刻，對(duì)空氣不穩(wěn)定等。并且，這種均相的催化體系不能回收重復(fù)利用。極大地限制了這些均相催化劑在工業(yè)上的應(yīng)用。所以探索新的無配體條件的多相催化體系高效地催化反應(yīng)具有重要意義?？紤]到均相鈀基催化劑的活化機(jī)制取決于特殊的配體的引入，我們考慮通過選擇理想的載體，實(shí)現(xiàn)載體和配體的一體化，從而提高負(fù)載型Pd基催化劑的活性。
　　C3N4作為一種古老的聚合物材料，越來越受到人們的廣泛關(guān)注。它不僅具有與石墨烯類似的優(yōu)異性能，例如表面積

3、大，機(jī)械強(qiáng)度好，化學(xué)穩(wěn)定性好和重量輕等，而且由于氮原子的引入提高了其功能特性，在多領(lǐng)域都具有廣闊的應(yīng)用。故在本研究中，考慮嘗試將其作為載體，制備了一種新型的具有高催化活性的負(fù)載型納米鈀催化劑。
　　本文以PdCl2為前體，石墨相的氮化碳(g-C3N4)為載體，通過簡(jiǎn)單的化學(xué)還原的方法合成了g-C3N4負(fù)載的納米Pd催化劑。先后通過x射線衍射和x射線電子能譜以及透射電子顯微鏡進(jìn)行了結(jié)構(gòu)分析，表征結(jié)果證實(shí)納米金屬Pd顆粒成功地負(fù)載到了