基于復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器的應(yīng)用研究.pdf

1、復(fù)合碳材料因具有優(yōu)異的理化性質(zhì)而被廣泛的應(yīng)用到各個領(lǐng)域。其中基于復(fù)合碳材料構(gòu)建的化學(xué)傳感器在環(huán)境污染物和腫瘤標(biāo)志物的檢測方面發(fā)揮了巨大作用。但在環(huán)境污染檢測方面，復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器關(guān)于非電活性環(huán)境污染物的分析及檢測仍然存在較大的空白。對于腫瘤標(biāo)志物的檢測也多處于基礎(chǔ)研究階段，設(shè)計(jì)和合成高性能的復(fù)合碳材料化學(xué)傳感器用于腫瘤標(biāo)志物的檢測依然是化學(xué)傳感領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文著力于利用復(fù)合碳材料的優(yōu)異性能構(gòu)建新型的化學(xué)傳感器，并將其應(yīng)用于非電活

2、性環(huán)境污染物和腫瘤標(biāo)志物的檢測。本論文的主要研究內(nèi)容如下：
　　1.以吡咯為導(dǎo)電聚合物，通過恒電位聚合將合成的水溶性聚β-環(huán)糊精功能化石墨烯修飾在熱解石墨電極表面。探針分子二茂鐵能夠與環(huán)糊精形成主客體包絡(luò)物，當(dāng)向含有二茂鐵的底液中加入多氯聯(lián)苯時，由于多氯聯(lián)苯對環(huán)糊精具有更強(qiáng)的親和力，多氯聯(lián)苯將取代環(huán)糊精空腔內(nèi)二茂鐵的位置，使得二茂鐵在電極表面的峰電流降低，據(jù)此可實(shí)現(xiàn)多氯聯(lián)苯的分析測定。傳感器對多氯聯(lián)苯的檢測范圍為1.0×10-12

3、～1.0×10-5 mol/L，檢出限為5.0×10-13 mol/L。與文獻(xiàn)報道的其他檢測方法相比，該傳感器具有更好的性能。
　　2.以2,6-二氨基蒽醌作為電化學(xué)探針分子，通過酰氯化反應(yīng)合成2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯，以噻吩為導(dǎo)電聚合物，采用恒電位聚合法將2,6-二氨基蒽醌功能化石墨烯修飾在玻碳電極表面。根據(jù)多環(huán)芳烴與探針分子之間的π-π相互作用，建立水體系中多環(huán)芳烴的高靈敏電化學(xué)檢測方法。傳感器對多環(huán)芳烴的檢測范圍為1.

4、0×10-12～1.0×10-7 mol/L，檢出限為1.0×10-13 mol/L。將該傳感器用于實(shí)際樣品的分析測定，結(jié)果與HPLC方法具有很好的一致性，該傳感器有望應(yīng)用于多環(huán)芳烴的實(shí)際檢測和快速篩選。
　　3.合成了金納米/PDDA/石墨烯復(fù)合材料作為固定抗體的基質(zhì)，采用滴涂法將其修飾在玻碳電極表面。以[Fe(CN)6]3-/4-為探針，通過抗原抗體之間高度的特異性結(jié)合，使用差分脈沖伏安法探究了不同濃度癌胚抗原對電極電化學(xué)信號

5、的影響。結(jié)果顯示探針的峰電流隨著癌胚抗原濃度的增加而降低并且在1.0×10-10～1.0×10-5 g/mL的濃度范圍內(nèi)呈現(xiàn)線性關(guān)系，檢出限為5.0×10-11 g/mL。此外，我們對血清樣品進(jìn)行了加標(biāo)回收分析測定，結(jié)果令人滿意。
　　4.采用循環(huán)伏安法在玻碳電極表面修飾上金納米簇作為抗體捕獲基底。合成AuNPs@PAMAM-C60復(fù)合材料跟蹤標(biāo)記甲胎蛋白二抗，通過夾心免疫反應(yīng)，二抗功能化的金納米被捕獲到傳感器的表面并原位催化誘導(dǎo)

6、銀金屬產(chǎn)生大量的銀納米粒子，通過檢測銀納米在KCl溶液中的電化學(xué)溶出信號實(shí)現(xiàn)甲胎蛋白的電化學(xué)檢測?？疾炝瞬煌瑵舛燃滋サ鞍讓︺y沉積的溶出峰電流的影響，結(jié)果表明銀沉積的溶出峰電流隨著甲胎蛋白濃度的增加而增加，且在0.001～10 ng/mL的濃度范圍內(nèi)峰電流的變化值與濃度的對數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系，檢出限為0.0001 ng/mL。與文獻(xiàn)報道的其他方法相比，靈敏度有了顯著提高。
　　5.采用循環(huán)伏安法在玻碳電極表面修飾上金納米簇作為抗體