基于氧化石墨烯與卟啉組裝的納濾膜制備與分離性能研究.pdf

1、GO具有優(yōu)異的機(jī)械性能，良好的抗氧化性以及較強(qiáng)的親水性，使其結(jié)構(gòu)規(guī)整的層狀堆砌膜(GOLMs)在水處理方面有很大的應(yīng)用潛力。但是，GOLMs水下會(huì)發(fā)生溶脹，導(dǎo)致GOLMs在水處理中只能攔截尺寸較大的有機(jī)分子，不能有效截留鹽離子。本論文中，我們發(fā)展了一種卟啉交聯(lián)GOLMs的方法，制備組裝插層的GOLMs，實(shí)現(xiàn)高效的納濾截鹽。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)研究陽(yáng)離子卟啉TMPyP對(duì)GOLMs的插層。GO表面具有區(qū)域差異性，其包括非氧化

2、區(qū)(G region)和氧化區(qū)(GO region)。組合UV-vis光譜、熒光光譜、zeta電位和AFM等手段，深入探討了TMPyP在GO表面的組裝。通過(guò)真空抽濾方法由TMPyP/GO復(fù)合物制得了TMPyP插層的GOLMs，使用XRD研究其水下穩(wěn)定性，并考察了組裝交聯(lián)GOLMs的納濾截鹽性能。結(jié)果顯示，TMPyP會(huì)優(yōu)先組裝在GO片層中低洼的未氧化區(qū)(G region)，通過(guò)控制TMPyP的組裝量，制得的GOLMs水下層間通道最小可達(dá)0

3、.98 nm，能有效截留Na2SO4。
　　(2)探索中性氨基卟啉(TAPP)插層GOLMs的可行性，以獲得表面電位保持的GOLMs。分別以UV-vis光譜和熒光光譜跟蹤TAPP在純水和DMSO/H2O混合體系中的質(zhì)子化過(guò)程，探究TAPP陽(yáng)離子帶電荷量與環(huán)境pH的關(guān)系，結(jié)合DFT模擬判斷TAPP各質(zhì)子化程度對(duì)應(yīng)的pH值。結(jié)果顯示，純水中pH為2.8時(shí)開始檢查到TAPPH55+，如果期望體系質(zhì)子化陽(yáng)離子以TAPPH44+為主，其pH

4、值必須小于2.8。然而GO溶膠在pH值大于3時(shí)才能穩(wěn)定，無(wú)法通過(guò)pH值調(diào)控實(shí)現(xiàn)TAPP對(duì)GOLMs的精準(zhǔn)插層。
　　(3)制備負(fù)電卟啉(TPPS)插層的GOLMs，以加強(qiáng)膜表面荷電性。分別使用UV-vis光譜、熒光光譜和穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)跟蹤組裝過(guò)程，將TPPS和GO混合體系真空抽濾制得TPPS截留插層的GOLMs，使用XRD檢測(cè)其水下穩(wěn)定性，并考察了對(duì)應(yīng)的納濾截鹽性能。結(jié)果顯示，TPPS與GO在水中沒有明顯組裝，TPPS插層的GOLMs

5、水下穩(wěn)定性也沒有明顯增強(qiáng)，也不能有效截留Na2SO4。
　　(4)通過(guò)研究rGO的表面結(jié)構(gòu)，我們揭示了rGOLMs滲透通量明顯高于GOLMs的本質(zhì)原因。組合UV-vis光譜、熒光光譜、zeta電位和AFM等表征全面考察TMPyP與rGO的組裝行為，研究rGO表面G region、GO region和還原區(qū)域(R region)的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。將TMPyP/rGO復(fù)合體系抽濾制備TMPyP插層的rGOLMs，使用XRD表征其水下穩(wěn)定性，