水熱條件下無(wú)機(jī)纖維表面涂層原位生長(zhǎng)與光催化性能研究.pdf

1、BiVO4、Bi2MoO6是窄禁帶三元半導(dǎo)體化合物，在可見(jiàn)光下具有良好的光催化活性，然而粉末狀的光催化劑有顆粒易團(tuán)聚、不易分離回收的缺點(diǎn)，嚴(yán)重限制了其工業(yè)化應(yīng)用。負(fù)載型光催化劑可以有效克服上述缺點(diǎn)，擴(kuò)大光催化材料的適用范圍。本論文利用直接水熱法、EDTA輔助水熱法和乙二醇輔助溶劑熱法制備了不同形貌的碳纖維負(fù)載BiVO4復(fù)合材料(BiVO4/CFs)、碳纖維負(fù)載Bi2MoO6復(fù)合材料(Bi2MoO6/CFs)。通過(guò)X射線衍射(XRD)，電

2、子掃描顯微鏡(SEM)、紫外-可見(jiàn)漫反射吸收光譜(UV-Vis DRS)等分析表征手段對(duì)不同反應(yīng)條件下制備的BiVO4/CFs、Bi2MoO6/CFs樣品進(jìn)行表征，并測(cè)試其光催化性能。主要研究?jī)?nèi)容包括以下3個(gè)方面:
　　(1)采用直接水熱法制備了BiVO4/CFs可見(jiàn)光光催化劑。該方法制備的樣品結(jié)晶度好、負(fù)載較為均勻、BiVO4顆粒尺寸小、具有較好的可見(jiàn)光光催化活性。
　　研究了前驅(qū)體溶液pH值和水熱時(shí)間對(duì)樣品結(jié)晶形貌、結(jié)晶

3、度、負(fù)載率和光催化性能的影響。結(jié)果表明，適度的酸性條件有利于單斜相BiVO4的形成，而強(qiáng)酸性則會(huì)抑制BiVO4晶核的生成和晶體生長(zhǎng)，大大降低了碳纖維表面BiVO4的負(fù)載量;水熱時(shí)間較短(如2h)并不能形成BiVO4的均勻涂層，不利于樣品的光催化性能的提高。而水熱時(shí)間過(guò)長(zhǎng)(如16 h)則會(huì)形成過(guò)厚的BiVO4涂層，顆粒團(tuán)聚且容易脫落，不利于分離回收;所以，水熱溫度180℃、前驅(qū)體溶液pH=3、水熱時(shí)間8h是直接水熱法制備BiVO4/CFs

4、光催化劑的最優(yōu)工藝條件。
　　(2)采用EDTA輔助水熱法制備了BiVO4/CFs可見(jiàn)光光催化劑。該方法制備的樣品結(jié)晶度好、負(fù)載均勻致密、BiVO4呈現(xiàn)片狀結(jié)構(gòu)、具有良好的可見(jiàn)光吸收特性和光催化活性。
　　研究了水熱時(shí)間和前驅(qū)體pH值對(duì)樣品的影響。結(jié)果表明，BiVO4涂層的結(jié)晶度和負(fù)載率都隨著水熱時(shí)間的增加而變好。前驅(qū)體pH值則主要影響B(tài)iVO4的結(jié)晶形貌。當(dāng)pH值等于1時(shí)，BiVO4晶核較多且呈現(xiàn)塊狀結(jié)晶;pH值等于2時(shí)，

5、BiVO4晶核數(shù)量減少，微晶變?yōu)槠瑺睿祭w維表面負(fù)載均勻;pH值等于3時(shí)，晶核數(shù)量繼續(xù)減少同時(shí)片狀BiVO4厚度更薄，直徑更大，碳纖維表面負(fù)載較少。所以BiVO4/CFs的最佳制備工藝為水熱時(shí)間5h，水熱溫度180℃，前驅(qū)體pH值為2。
　　(3)采用乙二醇輔助溶劑熱法制備了Bi2MoO6/CFs可見(jiàn)光光催化劑。該方法制備的樣品在碳纖維表面形成了Bi2MoO6納米片涂層，涂層均勻致密、厚度適中、結(jié)晶度好，其具有良好的光吸收特性和光

6、催化活性。
　　研究了不同溶劑、反應(yīng)物濃度、溶劑熱時(shí)間、溶劑熱溫度等對(duì)樣品形成、結(jié)晶度和表面形貌的影響。結(jié)果表明，溶劑選用甲醇比乙醇更有利于結(jié)晶;反應(yīng)物濃度不宜過(guò)高，5mmol/L的Bi(NO)3和Na2MoO4混合溶液即可在碳纖維表面形成Bi2MoO6納米片涂層;溶劑熱時(shí)間和溶劑熱溫度都影響著B(niǎo)i2MoO6/CFs結(jié)晶度和表面形貌。低于120℃能形成無(wú)定型涂層，適當(dāng)增加溶劑熱溫度有利于納米片結(jié)構(gòu)涂層生成，延長(zhǎng)溶劑熱時(shí)間，有利于B