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文檔簡介
1、由于備受學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的重視,當(dāng)前聚合物納米復(fù)合材料發(fā)展非常迅猛而成為研究熱點(diǎn);同時(shí)聚合物納米復(fù)合材料具有諸如流變,光電學(xué),力學(xué)等方面的優(yōu)異性能;因此它的應(yīng)用價(jià)值潛力巨大。其中的彈性體基納米復(fù)合材料具有特殊的高彈性能,是現(xiàn)代社會(huì)不可或缺的重要材料。彈性體基復(fù)合材料是指將炭黑,蒙脫土或者納米管等填料以納米尺度填充到彈性體基體中獲得的體系;當(dāng)前它已經(jīng)被認(rèn)為屬于納米復(fù)合材料范疇。另外,納米填料優(yōu)異的分散性是實(shí)現(xiàn)材料有效增強(qiáng)的重要手段。同時(shí)由于
2、彈性體基納米復(fù)合材料本身具有多尺度多層次的復(fù)雜微觀網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),因此實(shí)驗(yàn)手段難以全面表征體系的微觀結(jié)構(gòu)。這就導(dǎo)致人們很難定量描繪材料微觀結(jié)構(gòu)與其宏觀性能的關(guān)系,嚴(yán)重地阻礙了彈性體基納米復(fù)合材料的實(shí)際應(yīng)用。
基于此,本論文的主要工作是首先理解填料在彈性體基體中的插層、分散與聚集機(jī)理,隨后研究填料界面聚合物的靜態(tài)與動(dòng)態(tài)行為,最后考察彈性體基納米復(fù)合材料的拉伸、斷裂及其導(dǎo)電性能。我們重點(diǎn)關(guān)注材料微觀結(jié)構(gòu)與宏觀性能的聯(lián)系。主要的內(nèi)容與創(chuàng)新
3、點(diǎn)如下:
?。ㄒ唬┚酆衔锊鍖诱惩羷?dòng)力學(xué)和層內(nèi)聚合物靜態(tài)結(jié)構(gòu)的研究:
利用分子動(dòng)力學(xué)模擬,我們系統(tǒng)地考察了聚合物插層粘土動(dòng)力學(xué)過程和層內(nèi)聚合物靜態(tài)結(jié)構(gòu)。我們發(fā)現(xiàn)中等聚合物粘土相互作用,短分子鏈,大的層間距可以加速聚合物的插層速率。同時(shí)這個(gè)插層過程對溫度非常敏感。進(jìn)一步地,合理選取有機(jī)改性劑能更有效的剝離粘土。而粘土層內(nèi)聚合物展現(xiàn)出多層有序的靜態(tài)(密度與取向)結(jié)構(gòu)。本工作可以有助于更好地理解聚合物插層粘土過程和層內(nèi)聚合物靜
4、態(tài)結(jié)構(gòu)。
(二)納米桿在彈性體基體中分散聚集過程的研究:
在彈性體基體中,中等界面相互作用下納米桿在基體中有最好的分散性。而在低界面相互作用下,納米桿直接聚集;在高界面相互作用下,納米桿吸附分子鏈形成緊密的聚集結(jié)構(gòu)。同時(shí),納米桿的分散聚集過程對溫度非常敏感且符合阿倫尼烏斯方程。最后我們考察了填料體積分?jǐn)?shù),本體交聯(lián)密度,交聯(lián)鍵形成速率及剪切場對納米桿聚集過程的影響,同時(shí)分析了填料結(jié)構(gòu)的變化。本工作有助于理解如何使納米桿
5、在彈性體基體均勻分散以及納米桿的分散聚集動(dòng)力學(xué)過程。
?。ㄈ┘{米顆粒界面聚合物結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的研究:
(i)我們考察納米片界面聚合物的密度,取向(化學(xué)鍵、鏈段、整鏈尺度)和分子鏈均方回轉(zhuǎn)半徑,發(fā)現(xiàn)界面分子鏈靜態(tài)結(jié)構(gòu)與本體分子鏈有很大的區(qū)別,且界面寬度為5σ。隨后我們研究了界面相互作用對界面聚合物的空間分布,解吸附動(dòng)力學(xué),鍵取向相關(guān)函數(shù)的影響,結(jié)果表明對于強(qiáng)吸引體系,納米片界面存在一層玻璃化層。本工作有助于理解納米片界面
6、聚合物的靜態(tài)結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)行為。
(ii)我們考察不同形狀和尺寸填料對界面聚合物動(dòng)力學(xué)的影響。結(jié)果表明納米片對界面聚合物的束縛能力最強(qiáng),其次是納米桿和納米球。同時(shí)界面聚合物的運(yùn)動(dòng)隨著填料尺寸的下降而上升。進(jìn)一步地研究表明,填料的曲率和填料對界面聚合物施加的力共同決定了界面聚合物的動(dòng)力學(xué)。在高填料體積分?jǐn)?shù)下,對于吸引體系,由于多個(gè)納米顆粒的共同作用,界面聚合物的運(yùn)動(dòng)能力更弱。本工作有助于理解不同形狀填料對界面聚合物動(dòng)力學(xué)行為的影響
7、。
?。ㄋ模椥泽w納米復(fù)合材料拉伸與斷裂性能的研究:
(i)對于彈性體納米桿復(fù)合材料中,存在一個(gè)最佳的納米桿體積分?jǐn)?shù)使得材料力學(xué)性能達(dá)到最佳。同時(shí)材料出現(xiàn)的應(yīng)力屈服點(diǎn)來自于納米桿吸附聚合物形成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)在拉伸過程中破壞所引起的。在小應(yīng)變下,材料的增強(qiáng)來自于聚合物和納米桿的取向;而在大應(yīng)變,材料的增強(qiáng)來源于聚合物的有限鏈伸長。另外,界面相互作用,填料體積分?jǐn)?shù)影響前者,而界面化學(xué)耦合影響后者。本工作有助于我們從分子水平來理
8、解納米桿增強(qiáng)彈性體基體的機(jī)理。
(ii)我們考察在彈性體納米桿復(fù)合材料的斷裂過程中,材料內(nèi)部自由體積,孔洞數(shù)目和尺寸,體系范德華能,聚合物運(yùn)動(dòng)性與取向和材料應(yīng)力應(yīng)變曲線的關(guān)系。特別地,體系初始的孔洞傾向于在鏈末端產(chǎn)生。最后我們系統(tǒng)地研究了界面相互作用,溫度,分子鏈長,填料體積分?jǐn)?shù),交聯(lián)密度對材料斷裂行為的影響。有趣地是,我們發(fā)現(xiàn)材料存在兩種斷裂模式,即無聚合物束的A模式和有聚合物束的B模式。本工作有助于我們從分子水平來理解材料
9、的斷裂行為與機(jī)理,對設(shè)計(jì)高韌性的材料具有重要意義。
?。ㄎ澹椥泽w納米桿復(fù)合材料導(dǎo)電性能的研究:
(i)這里我們考察納米桿填充的彈性體復(fù)合材料的導(dǎo)電性能。首先我們研究界面相互作用,納米桿長徑比,剪切場對彈性體基體中填料網(wǎng)絡(luò)的影響。隨后我們分析填料網(wǎng)絡(luò)與材料導(dǎo)電性能的關(guān)系;最終我們獲得了材料加工參數(shù)與材料宏觀導(dǎo)電性能的內(nèi)在聯(lián)系。另外,我們發(fā)現(xiàn)填料分散度與材料導(dǎo)電性能不是一一對應(yīng)的關(guān)系。最后,我們考察了填料網(wǎng)絡(luò)在剪切場下的
10、變化過程。本工作從填料網(wǎng)絡(luò)出發(fā)來理解材料的導(dǎo)電機(jī)理,對如何控制填料網(wǎng)絡(luò)來獲得高導(dǎo)電性能的納米桿復(fù)合材料具有重要的指導(dǎo)作用。
(ii)我們考察了在彈性體基體中填料網(wǎng)絡(luò)的破壞和回復(fù)過程。結(jié)果表明中等程度的分子鏈末端改性有利于形成連續(xù)緊密的填料網(wǎng)絡(luò),進(jìn)而提高材料的導(dǎo)電性能。在剪切場下,由于納米桿的取向,材料會(huì)出現(xiàn)各向?qū)щ姰愋浴M瑫r(shí)材料三維導(dǎo)通率與剪切速率的關(guān)系可以用一個(gè)半經(jīng)驗(yàn)方程描繪。另外我們也提出了一個(gè)經(jīng)驗(yàn)方程來描繪材料各向?qū)щ姰?/p>
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