類鈣鈦礦相氧化物-石墨烯復(fù)合材料和類石墨烯材料MXene在光電轉(zhuǎn)換方面的研究.pdf

1、隨著化石燃料能源儲(chǔ)量的日益減少，人類社會(huì)迫切需要尋找替代能源來(lái)滿足不斷增長(zhǎng)的能源需求。替代能源必須是高效的、成本合算的、環(huán)境友好的，在這種情況下，利用太陽(yáng)能成為一個(gè)非常有吸引力的主張。光電轉(zhuǎn)換技術(shù)是實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化的主要技術(shù)之一，染料敏化太陽(yáng)能電池和半導(dǎo)體光催化則是光電轉(zhuǎn)換的兩種重要途徑。本論文第一大部分在實(shí)驗(yàn)上制備了兩種類鈣鈦礦相氧化物/石墨烯復(fù)合材料并用作染料敏化太陽(yáng)能電池對(duì)電極，且研究了它們?cè)贗-/I3-體系中的電催化性能。第二大部

2、分在理論上運(yùn)用密度泛函理論，計(jì)算了一類新型類石墨烯材料Sc2C MXene的半導(dǎo)體性質(zhì)，并分析了其在可見(jiàn)光光催化方面應(yīng)用的可能性。本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)通過(guò)溶膠-凝膠自燃燒法成功制備了類鈣鈦礦相La0.65Sr0.35MnO3(LSMO)納米顆粒與石墨烯(RGO)的復(fù)合材料(LSMO@RGO)。由于LSMO納米粒子和RGO納米片之間的積極協(xié)同作用，LSMO@RGO納米復(fù)合材料對(duì)于還原三價(jià)碘I3-表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能

3、。結(jié)果，用LSMO@RGO納米復(fù)合材料作為對(duì)電極的染料敏化太陽(yáng)能電池(DSSC)光電轉(zhuǎn)換效率為6.57％，遠(yuǎn)高于純的LSMO對(duì)電極(5.35％)和RGO對(duì)電極(4.93％)的效率，并且達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)Pt對(duì)電極(7.13％)效率的92％。
　　(2)通過(guò)溶膠-凝膠法制備了鈣鈦礦相納米顆粒La0.5Sr0.5CoO2.91(LSCO)并將其用作DSSC對(duì)電極。用LSCO作為對(duì)電極的DSSC顯示出了3.24％的光電轉(zhuǎn)換效率。為了進(jìn)一步改善電池

4、的轉(zhuǎn)換效率，通過(guò)簡(jiǎn)單的物理混合法將LSCO納米顆粒和還原氧化石墨烯復(fù)合制備了LSCO@RGO復(fù)合材料并將其用作DSSC對(duì)電極。由于LSCO納米粒子和石墨烯納米片之間積極的協(xié)同作用，LSCO@RGO納米復(fù)合材料對(duì)I3-離子展現(xiàn)出優(yōu)秀的電化學(xué)性能。于是，用LSCO@RGO納米復(fù)合材料作為對(duì)電極組裝的DSSC，光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了6.32％。這個(gè)值遠(yuǎn)高于單獨(dú)使用LSCO納米顆粒作為對(duì)電極(3.24％)和純石墨烯作為對(duì)電極(4.54％)所產(chǎn)生的轉(zhuǎn)

5、換效率，該值達(dá)到Pt對(duì)電極(7.18％)轉(zhuǎn)換效率的88％。
　　(3)鑒于刻蝕過(guò)程中在MXene表面留下各種表面官能團(tuán)，系統(tǒng)計(jì)算了表面官能團(tuán)對(duì)Sc2CT2(T=-O，-F，-OH)MXenes幾何結(jié)構(gòu)，光電性能的影響。在Sc2CT2MXenes的所有幾何結(jié)構(gòu)中，配位官能團(tuán)處在Sc原子相對(duì)側(cè)的上方，稱為幾何結(jié)構(gòu)I，幾何結(jié)構(gòu)I是最低能量結(jié)構(gòu)。因此，能量處于最有利的Sc2CO2-I,Sc2CF3-I和Sc2C(OH)2-I用于進(jìn)一步評(píng)估