CdTe量子點(diǎn)功能復(fù)合材料的制備及其電化學(xué)生物傳感應(yīng)用研究.pdf

1、本論文將巰基丙酸（MPA）修飾的CdTe量子點(diǎn)（QDs）通過(guò)靜電吸附分別與核殼結(jié)構(gòu)的多壁碳納米管@還原氧化石墨烯納米帶（MWCNTs@rGONRs）或 Bi2S3納米棒（NRs）復(fù)合，分別制得了CdTe QDs修飾的功能復(fù)合物 CdTe/MWCNTs@rGONRs或CdTe/Bi2S3，然后基于所制備功能復(fù)合物良好的光/電化學(xué)性能，構(gòu)建了膽固醇全固態(tài)近紅外（NIR）電化學(xué)發(fā)光（ECL）傳感和啶蟲(chóng)脒光電化學(xué)（PEC）傳感平臺(tái)，取得了一些創(chuàng)

2、新性且很有價(jià)值的成果，具體研究?jī)?nèi)容如下：
　?。?）首先將部分氧化剝離法制得的核殼結(jié)構(gòu)MWCNTs@氧化石墨烯納米帶與陽(yáng)離子聚合物聚二烯基丙二甲基氯化銨（PDDA）復(fù)合后，用水合肼還原，制得MWCNTs@rGONRs；然后通過(guò)靜電吸附作用，將其與水相回流法制備的 MPA修飾的 CdTe QDs復(fù)合，制得CdTe/MWCNTs@rGONRs。X射線光電子能譜（XPS）、紫外（UV-vis）和熒光（PL）等譜學(xué)實(shí)驗(yàn)證實(shí)CdTe/MWC

3、NTs@rGONRs被成功制備，且具有近紅外（NIR）PL發(fā)射；透射電子顯微鏡（TEM）顯示，CdTe QDs均勻分布在MWCNTs@rGONRs表面，沒(méi)有明顯的脫落和團(tuán)聚現(xiàn)象。對(duì)比研究發(fā)現(xiàn)，CdTe/MWCNTs@rGONRs的 ECL信號(hào)強(qiáng)度是CdTe QDs的4.3倍，且其ECL起始電位降低了100 mV。進(jìn)一步以制備的 CdTe/MWCNTs@rGONRs為膽固醇氧化酶（ChOx）固定載體和 ECL發(fā)光試劑，基于 ChOx催化氧

4、化膽固醇產(chǎn)生的H2O2會(huì)增敏復(fù)合材料中的CdTe QDs ECL信號(hào)，構(gòu)建了全固態(tài) NIR膽固醇 ECL生物傳感器。在優(yōu)化條件下，膽固醇濃度的對(duì)數(shù)在1.0×10-6 mol/L~1.0×10-3 mmol/L區(qū)間內(nèi)，與ECL信號(hào)呈良好的線性關(guān)系，檢出限為3.3×10-7 mol/L（S/N=3）。該傳感器已用于實(shí)際樣中膽固醇的檢測(cè)。
　?。?）UV-vis光譜證實(shí)“種子生長(zhǎng)法”制備的Au NRs的縱向特征吸收峰與CdTe/MWCN

5、Ts@rGONRs的PL光譜峰重疊，表明Au NRs可以作為能量受體，與CdTe/MWCNTs@rGONRs中的能量供體CdTe QDs，實(shí)現(xiàn)共振能量轉(zhuǎn)移。基于該共振能量轉(zhuǎn)移體系，結(jié)合啶蟲(chóng)脒適配體特異性識(shí)別，構(gòu)建了一種 PEC適配體啶蟲(chóng)脒傳感器，該傳感體系中MWCNTs@rGONRs不僅可以作為CdTe QDs的載體，還可以有效放大CdTe QDs的光電流信號(hào)（約2.3倍）。在優(yōu)化條件下，啶蟲(chóng)脒濃度的對(duì)數(shù)在5.0×10-13 mol/L

6、?1.0×10-5 mol/L區(qū)間內(nèi)，與PEC信號(hào)呈良好的線性關(guān)系，檢出限為1.7×10-13 mol/L（S/N=3）。該傳感器已用于實(shí)際樣中啶蟲(chóng)脒的檢測(cè)。
　?。?）采用溶劑熱法制備了Bi2S3 NRs，并通過(guò) X-射線粉末衍射（XRD）、TEM、紫外漫反射光譜和Zeta電位等手段對(duì)其進(jìn)行了表征，結(jié)果證實(shí)，制備的Bi2S3 NRs邊緣較平整，長(zhǎng)度約為210 nm，是正交晶相結(jié)構(gòu)，且結(jié)晶度較高，表面帶正電荷，其禁帶寬度約為1.5