石墨烯負載固液功能組分及其超電和Fenton反應性能.pdf

1、石墨烯是由單層碳原子緊密堆積構成的二維納米材料，可作為理想的載體負載多種固液功能組分，在超級電容器和催化等領域具有廣泛的應用。本文以改進的Hummers法制備的氧化石墨烯(GO)溶液為前驅體，采用水熱法分別制備了三維石墨烯宏觀體(GMs)、三維石墨烯/Mn3O4宏觀體(GM/Mn3O4)和磁性可見光催化劑石墨烯/鐵氧體/C3N4納米復合物(RGO/MnFe2O4C3N4)，并將GMs用于超級電容器考察其電化學性能，將GM/Mn3O4和R

2、GO/MnFe2O4/C3N4復合物用于催化降解染料考察其Fenton反應活性。主要內容如下:
　　1、以中性GO溶液為前驅體、H2SO4兼具孔隙調節(jié)劑和催化劑，采用水熱協(xié)同常溫干燥的方法原位制備出孔隙可調的GMs。該方法制備的GMs具有以下優(yōu)點:(1) H2SO4因其難揮發(fā)性滯留在GMs中，起到調節(jié)GMs孔徑的作用;(2) H2SO4在GMs形成過程中起到催化還原GO的作用;(3)H2SO4作為超級電容器電極的電解液，起到加快離

3、子傳輸?shù)墓δ?(4) GMs可以直接切片用作超級電容器電極材料，避免了粘結劑和導電炭黑對比電容的影響。研究表明，孔隙不同的GMs具有不同的電化學性能，且電化學性能隨H2SO4濃度的增大而增加，其中平均孔徑為4.8 nm的GM-SA-0.4具有最優(yōu)的電化學性能，在兩電極體系、1 mol L-1 H2SO4電解液中的比電容達230 F g-1（電流密度為0.1 A g-1），其能量密度和功率密度分別達到8.3 Wh kg-1和1000 W

4、kg-1。
　　2、以中性GO溶液為原料，通過調控水熱體系中Mn2+濃度并借助毛細作用輔助制備不同Mn3O4含量的高密度GM/Mn3O4宏觀體。結果表明，所得復合物作為類Fenton催化劑展現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能，GM與Mn3O4的含量比對Fenton反應性能有較大的影響。當催化劑中Mn3O4含量為74％時，室溫下對亞甲基藍(MB)120 min的降解率即達100％。實驗發(fā)現(xiàn)復合物對孔雀石綠、堿性品紅等染料均可100％降解，說明該催化

5、劑對多種染料具有一定的普適性。該方法制備的GM/Mn3O4具有密實的宏觀結構，反應完畢直接回收，成功避免了催化劑的損失，最大限度增加催化劑的循環(huán)使用次數(shù)。
　　3、以GO/MnSO4原液為前驅體，充分利用原液中的Mn2+，通過外加Fe2+和g-C3N4水熱制備了可見光增強的RGO/MnFe2O4/C3N4磁性類Fenton催化劑。催化降解染料結果表明，可見光下RGO/MnFe2O4-75/C3N4-5∶1展現(xiàn)出最優(yōu)的降解MB性能，

6、80 min降解效率即達100％，而未加g-C3N4光催化劑的RGO/MnFe2O4-75在相同條件下的降解率只有91％。該方法制備的復合物作為催化劑具有如下優(yōu)點:(1)直接利用Hummers法制備的GO/MnSO4原液中的Mn2+，最大限度減少了原料浪費;(2)所得的復合物具有磁性易于催化劑的回收;(3)光催化劑g-C3N4有利于催化反應過程中電子轉移，從而使得可見光條件下的催化活性增強，并充分利用太陽光這一可見光能源，節(jié)約能源;(4