稀土鐿修飾PbO2電極的制備及電化學(xué)降解全氟羧酸的應(yīng)用研究.pdf

1、全氟羧酸化合物(PFCAs)是一類(lèi)典型的難降解有機(jī)污染物，具有較強(qiáng)的化學(xué)穩(wěn)定性。本論文從新型稀土元素?fù)诫sTi基PbO2電極的制備及表征入手，對(duì)PbO2電極做了改性研究及性能測(cè)試。同時(shí)探究了新型Ti/SnO2-Sb/Yb-PbO2電極對(duì)全氟辛酸(PFOA)的最佳降解條件，最后提出了PFOA的降解機(jī)理并采用LC-MS質(zhì)譜分析進(jìn)行了驗(yàn)證。
　　本論文的論文框架如下:首先保持電極制備工藝條件相同，采用涂刷法和電沉積法分別制備三種不同類(lèi)型的

2、二氧化鉛電極。然后對(duì)此三種改性電極分別進(jìn)行系統(tǒng)的物理表征，主要分析儀器包括掃描電子顯微鏡(SEM)、能譜儀(EDS)和X-射線衍射儀(XRD)等;同時(shí)對(duì)此三種改性電極進(jìn)行化學(xué)表征，主要表征方法包括循環(huán)伏安曲線測(cè)試(CV)、線性極化掃描(LSV)、Tafel曲線測(cè)試和壽命加速試驗(yàn);并且采用PFOA的降解效果、脫氟效率等系列指標(biāo)來(lái)評(píng)價(jià)所制備電極的電催化性能。通過(guò)初步對(duì)比三個(gè)電極對(duì)目標(biāo)污染物的降解效率，發(fā)現(xiàn)稀土鐿摻雜提高了Ti基PbO2電極的

3、電化學(xué)性能，使其涂層表面更加致密飽滿、更強(qiáng)的導(dǎo)電性、更高的析氧電位、更出色的電化學(xué)性能以及更久的電極壽命。
　　通過(guò)表征實(shí)驗(yàn)和對(duì)PFOA的初步降解實(shí)驗(yàn)，確定了Ti/SnO2-Sb/Yb-PbO2電極作為優(yōu)選電極。繼而采用控制變量法，在無(wú)隔膜電解槽中，以優(yōu)選電極為陽(yáng)極，鈦板為陰極，對(duì)電解質(zhì)濃度(Co，10mg/L-200mg/L)、電流密度(J，1mA/cm2-40mA/cm2)、極板間距(d，5mm-20mm)和溶液初始pH值(3

4、-11)等四個(gè)變量分別測(cè)試，系統(tǒng)地研究了以上因素對(duì)PFOA模擬廢水電催化氧化降解效率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，在25℃的室溫下，當(dāng)初始PFOA濃度為100mg/L，電流密度為20mA/cm2,極板間距5mm，pH為5時(shí)，具有PFOA的最佳降解效率。在此降解條件下，經(jīng)過(guò)150分鐘的電解后可以得到PFOA的最大降解率和最大脫氟率分別為95.11±3.9％和76.7±2.8％％。
　　以高效液相色譜和氟離子檢測(cè)計(jì)為檢測(cè)手段，對(duì)150分鐘內(nèi)降解過(guò)程