Pd-Cu-TiO2納米纖維催化還原地下水硝酸鹽的研究.pdf

1、硝酸鹽氮（NO3--N）是以地下水為飲用水水源的凈水處理工藝中必須解決的問題之一，尤其是在小型水處理和分散式水處理過程中，催化反硝化法被認(rèn)為是最有發(fā)展前景的飲用水脫氮工藝，其中，催化劑的性能是制約該工藝發(fā)展的關(guān)鍵因素。據(jù)此，本課題提出了以 Pd-Cu/TiO2納米纖維為催化劑構(gòu)建催化反硝化體系去除水中NO3--N的技術(shù)工藝。
　　本課題采用靜電紡絲法制備了鈀銅雙金屬負(fù)載的二氧化鈦纖維催化劑 Pd-Cu/TiO2，通過對(duì)催化劑進(jìn)行

2、SEM、TEM、Mapping、XRD、ICP等表征，觀察了催化劑的表面形貌，分析了催化劑的物相組成，證實(shí)了該方法制備 Pd-Cu/TiO2纖維催化劑的可行性，并且表明了活性金屬平均粒徑為7.3nm，鈀銅雙金屬分散均勻，無(wú)明顯團(tuán)聚現(xiàn)象。此外，實(shí)驗(yàn)中制備了不同鈀銅負(fù)載比的催化劑，并根據(jù)催化反硝化實(shí)驗(yàn)確定鈀銅質(zhì)量比為1:1的Pd-Cu/TiO2纖維催化劑為催化性能最優(yōu)。
　　將催化劑應(yīng)用到催化反硝化體系中，進(jìn)行了一系列實(shí)驗(yàn)對(duì)該體系催化

3、還原NO3--N的效能進(jìn)行探究。首先是研究了不同反應(yīng)條件（如催化劑投加量、pH值、還原劑 H2流量等）對(duì) NO3--N去除效能的影響，并結(jié)合工程實(shí)際對(duì)各實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行了優(yōu)化，結(jié)果表明，在催化劑投量為0.1g、pH為3.2、H2流量為90mL/min時(shí)，有較高的NO3--N去除效率和N2選擇性；其次研究了水中共存離子對(duì)NO3--N去除效能的影響，認(rèn)為HCO3-的影響最大，因?yàn)樗cNO3-結(jié)構(gòu)相似，存在競(jìng)爭(zhēng)吸附的關(guān)系；對(duì)催化反硝化體系進(jìn)行了動(dòng)

4、力學(xué)擬合，并探討了這一過程中 NO3--N的加氫機(jī)制。研究表明，催化反硝化反應(yīng)符合零級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，表面活化能為27.7 kJ/mol。
　　催化劑循環(huán)利用實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在四次連續(xù)回收利用時(shí)均有較好的催化性能和金屬離子浸出情況；并證明了在工程上向體系中通入 CO2作為緩沖物質(zhì)的可行性。催化活性為0.284 mgNO3--N/(gcata*min)，最大N2選擇性可以達(dá)到94％以上，超過絕大多數(shù)催化劑的催化性能，可能原因是本課題制備的催