基于無機(jī)納米片的分離CO2復(fù)合膜的制備及其性能研究.pdf

1、大量的CO2排放到大氣中，會引起溫室效應(yīng)，進(jìn)而導(dǎo)致海平面上升，氣候反常等問題。所以捕集 CO2等酸性氣體的技術(shù)研究已經(jīng)成為關(guān)于能源和環(huán)境問題的重大課題之一。膜技術(shù)具有經(jīng)濟(jì)性好，操作過程簡單，能夠?qū)崿F(xiàn)高效分離等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛用于 CO2的分離研究。醚氧鍵對CO2有較強(qiáng)的親和作用，能夠提高 CO2在膜中的溶解性。但是，應(yīng)用高分子膜進(jìn)行氣體分離，會表現(xiàn)出明顯的“Trade-off”現(xiàn)象。而加入無機(jī)材料的混合基質(zhì)膜可同時(shí)提高滲透性和選擇性，有望突

2、破“Robeson”上限。本文采用界面聚合的方法制備基于無機(jī)納米片的分離CO2復(fù)合膜，旨在提高膜中CO2的滲透選擇性能。主要研究內(nèi)容如下：
　　（1）聚（PEA-TMC）/PS復(fù)合膜及聚（PEGda-PEA-TMC）/PS復(fù)合膜的制備
　　采用含有醚氧鍵的單體聚醚胺（PEA）作為水相單體，均苯三甲酰氯（TMC）作為有機(jī)相單體，在聚砜（PS）基膜上發(fā)生界面聚合反應(yīng)，制備出聚（PEA-TMC）/PS復(fù)合膜。將另一種含有醚氧鍵的單

3、體聚乙二醇二胺（PEGda）與PEA混合作為水相單體，制備聚（PEGda-PEA-TMC）/PS復(fù)合膜。結(jié)果表明，基膜表面生成了一層含有醚氧鍵的聚酰胺分離層。當(dāng)PEA濃度為1wt％，進(jìn)料壓力為1 bar時(shí)，聚（PEA-TMC）/PS復(fù)合膜的CO2滲透速率為55 GPU，CO2/N2的分離因子為103。PEGda的加入，使得CO2的滲透速率及CO2/N2的分離因子均有所增加。當(dāng)PEGda/PEA濃度比為0.2，進(jìn)料壓力為1 bar時(shí)，聚（

4、PEGda-PEA-TMC）/PS復(fù)合膜的CO2滲透速率為93 GPU，CO2/N2的分離因子為266。
　?。?）聚（PEA-MMT-TMC）/PS復(fù)合膜及聚（PEA-HT-TMC）/PS復(fù)合膜的制備
　　通過劇烈攪拌將蒙脫土（MMT）剝離成片層，將得到的膠體溶液加入 PEA水相單體中，采用界面聚合方法制備聚（PEA-MMT-TMC）/PS復(fù)合膜。制備出鎂鋁水滑石（HT），通過超聲的方法使其剝離成片層結(jié)構(gòu)，加入 PEA水相

5、單體中，同樣采用界面聚合的方法制備出聚（PEA-HT-TMC）/PS復(fù)合膜。結(jié)果表明，MMT及HT納米片的加入，使得膜的CO2滲透速率提高，但CO2/ N2的分離因子降低。當(dāng)MMT的濃度為0.068wt%，進(jìn)料壓力為1 bar時(shí)，聚（PEA-MMT-TMC）/PS復(fù)合膜的CO2滲透速率為95 GPU，CO2/N2的分離因子為37。當(dāng)HT的濃度為0.25wt%，進(jìn)料壓力為1 bar時(shí)，聚（PEA-HT-TMC）/PS復(fù)合膜的CO2滲透速率

6、為90 GPU，CO2/N2的分離因子為45。
　?。?）聚（PEA-PRG-TMC）/PS復(fù)合膜的制備
　　將氧化石墨烯（GO）進(jìn)行化學(xué)處理后制備多孔石墨烯（PRG）。將 PRG加入PEA水相單體中，采用界面聚合方法制備聚（PEA-PRG-TMC）/PS復(fù)合膜。結(jié)果表明，PRG的加入能夠?yàn)?CO2提供高速傳遞通道，使得膜的滲透速率及分離因子均有所提高。當(dāng) PRG濃度為0.05wt%，進(jìn)料壓力為1 bar時(shí)，聚（PEA-PR