高比表面積硫化金屬氧化物的合成與催化性能研究.pdf

1、硫化金屬氧化物作為一類固體酸因其在諸多酸催化反應(yīng)中展現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性而被廣泛關(guān)注。當(dāng)前，硫化金屬氧化物的合成方法主要有沉淀硫酸化法和溶膠-凝膠法，但這兩種方法都存在著需使用易造成環(huán)境污染的液體，操作過程復(fù)雜且耗時較長，合成的樣品比表面積較小等缺點(diǎn)。因此，開發(fā)簡易的合成方法制備出高比表面積的硫化金屬氧化物具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。本文提出了一個新的、簡易的合成方法——固相硫化法，并通過該方法制備了較高比表面積的硫化氧化鈦和硫化氧化鋯，具體研究

2、內(nèi)容如下：
　　首先，采用固相硫化法合成了硫化氧化鈦。研究了合成原料比和煅燒溫度對樣品比表面積和催化性能的影響，優(yōu)化出硫化氧化鈦的最佳合成條件為硫酸銨和氫氧化鈦的摩爾比為6:1、煅燒溫度為550℃。隨后將固相硫化法優(yōu)化出的樣品和傳統(tǒng)硫化法合成的樣品進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和催化性能的比較，發(fā)現(xiàn)固相硫化法制得的樣品具有較高的比表面積（107m2/g），是傳統(tǒng)硫化法制得樣品比表面積（47m2/g）的2倍以上；相應(yīng)的，在乙酸和苯甲醇酯化反應(yīng)中，固相硫

3、化法制得的硫化氧化鈦催化苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為91％，而相同反應(yīng)條件下傳統(tǒng)硫化法制得樣品催化苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為37%。
　　其次，進(jìn)一步將固相硫化法拓展到硫化氧化鋯的合成。同樣研究了合成原料比和煅燒溫度對樣品比表面積和催化性能的影響，優(yōu)化出硫化氧化鋯的最佳合成條件為硫酸銨和氫氧化鋯的摩爾比為6:1、煅燒溫度為600℃。隨后將固相硫化法優(yōu)化出的樣品和傳統(tǒng)硫化法合成的樣品進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和催化性能的對比，發(fā)現(xiàn)固相硫化法制得的樣品具有較高的比表面積（

4、124m2/g），而傳統(tǒng)硫化法制得樣品的比表面積為87m2/g；相應(yīng)的，在乙酸和苯甲醇酯化反應(yīng)中，固相硫化法制得的硫化氧化鋯給出了較好的催化活性，催化苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為81%；而相同反應(yīng)條件下傳統(tǒng)硫化法制得樣品催化苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為52%。
　　最后，本文已通過固相硫化法合成了具有較高比表面積的硫化氧化鈦和硫化氧化鋯，這類催化劑在乙酸和苯甲醇的酯化反應(yīng)中表現(xiàn)出了較優(yōu)異的催化性能。顯然，該方法也可以進(jìn)一步擴(kuò)展到其它高比表面積硫化金屬氧化