固體堿的制備及催化乙醇轉丁醇的性能研究.pdf

1、固體堿材料因其對環(huán)境友好、且在溫和條件下表現(xiàn)出良好的催化活性而受到學術界的廣泛關注。鎂鋁復合氧化物具有中等堿強度和弱酸性，在乙醇催化制備丁醇的體系中表現(xiàn)出良好的催化活性。本文第一部分采用十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）為模板劑，氨水為沉淀劑，酒石酸為絡合助劑，以硝酸鎂和硝酸鋁為原料制備了4種不同Mg/Al比例的鎂鋁復合氧化物。所得樣品通過X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外(FTIR)、氮氣吸脫附實驗、熱重(TG)、CO2-TPD和NH3-

2、TPD等對其結構性質進行了表征。結果表明，酒石酸輔助CTAB導向介孔結構，特別是酒石酸的加入有效限制了鎂鋁復合氧化物的顆粒大小，從而堆積形成介孔結構。所得鎂鋁氧化物的比表面積在160m2g-1左右，孔體積約為0.6cm3g-1,孔徑分布較為均勻。通過固定床催化裝置考查了其催化乙醇轉丁醇的性能，乙醇轉化率達到64.0％，丁醇的選擇性達78.0％。
　　第二部分以擬薄水鋁石Al2O3·nH2O(n=0.08-0.62)為載體，通過與堿

3、（堿土）金屬硝酸鹽，CTAB和檸檬酸混合塑型、焙燒后得到條形的負載堿（堿土）金屬氧化物的介孔γ-Al2O3催化劑。該方法操作簡單，反應條件溫和，特別是一步成型制備出條狀催化劑，更加適于工業(yè)化生產(chǎn)。本章共考查了K、Ca、Na、Mg四種堿（堿土）金屬氧化物對乙醇轉丁醇的影響，結果表明，氧化鉀和氧化鈣修飾的氧化鋁表現(xiàn)出較好的催化活性，乙醇轉化率可達28.5％，丁醇選擇性達到59.7％。
　　第三部分以酒石酸鈉為絡合劑,十六烷基三甲基溴化

4、銨(CTAB)為軟模板劑,分別以尿素和氨水作為沉淀劑,通過水熱沉淀法制備了介孔MgO。酒石酸根與鎂離子的絡合限制了氧化鎂的顆粒尺寸,從而形成了納米級的氧化鎂顆粒并堆積形成介孔結構。通過X射線粉末衍射(XRD),傅里葉紅外光譜(FT-IR),透射電鏡(TEM),掃描電鏡(SEM)與N2等溫吸附等對材料的結構及形貌進行了表征。結果表明,所得介孔氧化鎂的介孔結構是由氧化鎂一級顆粒尺寸所決定的。以尿素為沉淀劑時,制得的氧化鎂的顆粒尺寸為20nm