微波輻助改性煤基活性炭及對(duì)多環(huán)芳烴吸附性能研究.pdf

1、多環(huán)芳烴（PAHs）是環(huán)境普遍存在的一類持久性有機(jī)污染物，由于其具有高毒性、難降解等特征，對(duì)環(huán)境已產(chǎn)生嚴(yán)重危害，故選擇合適方法和工藝處理水體中PAHs污染物具有重要意義。煤基活性炭（CAC）作為一種吸附劑，可去除水中的PAHs，但存在吸附性能差等問題。故本文以新疆煤為原料，采用微波法制備煤基活性炭（CAC），然后為了提高其吸附性能，利用微波輔助方法進(jìn)行改性工藝的優(yōu)化，調(diào)控CAC表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)，并對(duì)典型的PAHs（萘、菲、芘）污染物進(jìn)

2、行吸附性能研究，結(jié)果如下：
　　微波輔助改性利用微波加熱優(yōu)勢，研究不同微波時(shí)間和微波功率對(duì)改性效果的影響，獲得改性最佳工藝為微波時(shí)間8 min，微波功率500 W。對(duì)不同微波功率下改性樣品表征實(shí)驗(yàn)表明，改性后M-CACs樣品表面孔增多；碳元素相對(duì)含量從CAC的74.67增加到M-CAC-500W的80.67，對(duì)應(yīng)的氧元素含量從23.04降低到16.65；且其比表面積由671.88 m2/g增加到1061.95 m2/g，總?cè)莘e由0

3、.38 cm3/g增加到0.61 cm3/g；改性后M-CACs表面C=O含量增加，C-O、R-O*-C=O和O*=C-OH含量都降低，且表面酸性降低，表面堿性增加，pHPZC值降低。M-CACs對(duì)萘的吸附是自發(fā)的、放熱反應(yīng)，在20 min左右就可達(dá)到吸附平衡，且隨著溫度增加吸附量降低，屬于多分子層吸附；M-CAC-500W樣品具有很好的可再生性和穩(wěn)定性。
　　通過單因素實(shí)驗(yàn)，測定了對(duì)碘和亞甲基藍(lán)的吸附，獲得微波輔助硝酸改性CAC

4、最佳工藝條件為硝酸濃度20％，硝酸改性時(shí)間16 h，微波時(shí)間8 min，微波功率500 W。改性后的MN-CAC-16h表面分布更多的孔，有較高比表面積，表面含氧官能團(tuán)從1.19 mmol/g降低到0.087 mmol/g，而表面堿性從0.14 mmol/g增加到0.45 mmol/g，pHPZC值由7.98增加到8.20。改性后樣品對(duì)萘和菲的吸附量隨平衡濃度的增加而增大，且20 min就可達(dá)到吸附平衡，吸附屬于多分子層吸附，符合擬二級(jí)

5、動(dòng)力學(xué)模型。
　　微波輔助不同金屬鹽改性劑改性，獲得最佳改性劑為硝酸鐵，其工藝為硝酸鐵濃度0.05 M，微波時(shí)間5 min，微波功率300 W。改性后0.05Fe-MCAC樣品由于鐵具有較高的活性，負(fù)載在其表面使孔隙變得更加發(fā)達(dá)，主要為中孔結(jié)構(gòu)，平均孔徑由CAC的3.111 nm增加到0.05Fe-MCAC的3.816 nm；FTIR分析中出現(xiàn)了Fe-O的伸縮振動(dòng)，且測定了鐵的負(fù)載量為0.135 mmol/g。改性后的樣品對(duì)萘、菲

6、、芘的吸附量為芘＞菲＞萘；低溫有利于吸附PAHs，屬于物理吸附。
　　微波輔助氨水改性CAC的最佳工藝條件為氨水濃度10%，改性溫度35℃，處理時(shí)間18 h，微波時(shí)間8 min，微波功率500 W。改性后樣品表面含C量顯著增加，含O量顯著降低，C/O值增加，N元素含量增大；表面含氧官能團(tuán)被移除，堿性特征增加；平均孔徑由CAC的3.111 nm增加到A-CAC的3.825 nm，M-CAC的3.830 nm，MA-CAC的3.831

7、 nm，總孔容積分別增加了5.70%，45.0%和102.04%。對(duì)芘的吸附量顯著增加，尤其是性能好的MA-CAC樣品。
　　改性后的CAC孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)，比表面積增加，平均孔徑增加，表面酸性降低（酚羥基、內(nèi)酯基、羰基含量都降低），且堿性增加。對(duì)萘、菲、芘的吸附量隨著苯環(huán)數(shù)增加而增加；CAC對(duì)萘、菲、芘吸附現(xiàn)象符合Langmuir模型；而改性后的CAC樣品對(duì)萘、菲、芘的吸附，符合Fredulich模型，吸附效果更佳；且都符合擬二級(jí)動(dòng)