內(nèi)蒙古燃煤電廠燃燒煙氣中汞的形態(tài)與汞同位素特征研究.pdf

1、論文根據(jù)美國(guó)環(huán)保局（EPA）的煙氣汞采樣方法—Ontario Hydro Method（OHM）方法，采用美國(guó)環(huán)保供應(yīng)公司（ESC）生產(chǎn)的C-5000煙氣采樣儀，采集和研究了內(nèi)蒙古兩種不同燃煤類型的三個(gè)典型燃煤電廠排放煙氣中不同形態(tài)汞、入爐煤和燃煤副產(chǎn)物（底灰、飛灰、石膏等）中的汞含量，估算了中國(guó)最大產(chǎn)煤省—內(nèi)蒙古燃煤電廠的汞排放量；詳細(xì)探討了其中一個(gè)褐煤熱電廠燃燒煙氣中不同形態(tài)汞和燃煤副產(chǎn)物中的汞同位素組成特征，并初步探討了燃煤過(guò)程的

2、汞同位素分餾機(jī)制，取得了以下有意義的成果：
　　(1)在目前的高效脫硝+除塵+濕法脫硫設(shè)施運(yùn)行下，燃煤電廠排放的煙氣主要以原子態(tài)汞（>85％）釋放，顆粒態(tài)汞（<2%）與氧化態(tài)汞（<15%）只占排放煙氣中總汞（Hgt）含量的一小部分。
　　(2)內(nèi)蒙古煙煤和褐煤中汞含量相差不大，其中煙煤含汞量為0.16±0.04μg/g（1SD），褐煤汞含量為0.19±0.05μg/g（1SD）；煤中汞經(jīng)過(guò)高溫燃燒大部分釋放進(jìn)入煙氣中，底灰中

3、汞含量（占煤中汞的1.1～11%）較低；煤中汞經(jīng)過(guò)高溫燃燒主要富集于飛灰中，布袋除塵器收集的飛灰（0.64±0.08μg/g,1SD）富集汞程度遠(yuǎn)高于靜電除塵器（0.22±0.03μg/g,1SD）；濕法脫硫系統(tǒng)對(duì)氧化態(tài)汞具有明顯的去除效果（87～94%），脫硫石膏中的汞與煤中汞含量基本相當(dāng)。
　　(3)三個(gè)研究電廠的汞質(zhì)量平衡結(jié)果均較好，表明研究方法可靠，由此獲得了燃煤電廠隨煙氣釋放到大氣中的直接釋汞因子和隨燃煤副產(chǎn)物排放到環(huán)境

4、中的間接釋汞因子，估算了2007-2014年內(nèi)蒙古乃至全國(guó)燃煤電廠年排汞量。內(nèi)蒙古燃煤電廠汞排放量最高為2012年的24.22t，推算我國(guó)在大氣污染控制實(shí)施以來(lái)每年直接向大氣的年排汞量約100t；2012年內(nèi)蒙古燃煤電廠隨飛灰和石膏的排汞量分別為80.49t和10.56t，全國(guó)燃煤電廠隨飛灰和石膏排汞量分別為300t和40t。
　　(4)燃煤電廠排放的飛灰和石膏為建材行業(yè)的原料，賦存于飛灰和石膏中的汞在利用過(guò)程的高溫燃燒工段幾乎全

5、部二次釋放到大氣中，由此推算，在目前的高效脫硝、除塵和脫硫設(shè)施運(yùn)行下，燃煤電廠并不是排放到大氣中汞的最大釋放源，最大的大氣排汞源可能是以粉煤灰和石膏作為原材料的工業(yè)行業(yè)。
　　(5)首次實(shí)測(cè)了燃煤煙氣中不同形態(tài)汞的同位素信息。煤燃燒過(guò)程及尾氣污染控制設(shè)施使入爐煤中的汞同位素產(chǎn)生了顯著的汞同位素質(zhì)量分餾（MDF），而未產(chǎn)生非質(zhì)量分餾（MIF）。煙氣經(jīng)噴氨還原脫硝（SCRs）和靜電除塵（ESPs）， 煙氣中氧化態(tài)汞和原子態(tài)汞

6、的δ202Hg值與入爐煤相比分別富集0.7‰和1.45‰的重同位素；燃煤煙氣進(jìn)一步經(jīng)濕式脫硫系統(tǒng)（WFGDs），煙氣中氧化態(tài)汞及原子態(tài)汞更進(jìn)一步富集汞的重同位素，δ202Hg富集程度與入爐煤相比分別為1.7‰和2.6‰，復(fù)雜的褐煤燃燒過(guò)程使最終釋放到大氣中的原子態(tài)汞呈正的δ202Hg值。
　　(6)統(tǒng)計(jì)分析（P＜0.05）表明煤（δ202Hg=2.04±0.50‰,2SD）、底灰（δ202Hg=0.41±0.06‰,2SD）、尾氣

7、污染控制設(shè)施副產(chǎn)物（δ202Hg=2.20±0.24‰,2SD，包括飛灰與石膏）和煙氣中不同形態(tài)的汞同位素組成差異明顯，并可以從汞同位素組成上明顯分辨出來(lái)。
　　(7)入爐煤及燃燒副產(chǎn)物的所有樣品（包括底灰、飛灰、石膏、循環(huán)水及脫硫前、后煙氣中的氧化態(tài)汞和原子態(tài)汞）中Δ199Hg均表現(xiàn)為顯著負(fù)值，且在燃燒和尾氣處理過(guò)程中沒(méi)有明顯的變化。
　　(8)褐煤熱電廠石灰石-石膏濕法脫硫后排放到大氣中的原子態(tài)汞δ202Hg值顯著偏正（