18-冠-6功能化石墨烯的制備及其吸附鍶性能的研究.pdf

1、高放廢液（HLLW）的處理處置是核燃料循環(huán)中的關(guān)鍵環(huán)節(jié)之一，也是一個(gè)世界性的難題，對(duì)核電的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。HLLW中含有大量放射性核素，其中，90Sr雖半衰期短，但衰變過程中會(huì)釋放大量熱，是影響固化體安全處置最危險(xiǎn)的元素之一。若能將其分離，不但能減少固化體的體積、縮短冷卻時(shí)間和儲(chǔ)存年限，還能簡(jiǎn)化地質(zhì)處置工藝、節(jié)約成本。因此，如何安全高效的分離HLLW中的Sr(II)成為核廢物處理領(lǐng)域富有挑戰(zhàn)的課題之一。本文以氧化石墨烯為基體，通

2、過化學(xué)接枝技術(shù)，將18-冠-6功能化至石墨烯的表面，研究其吸附Sr(Ⅱ)性能。主要內(nèi)容如下：
　　（1）采用硝化和氨化反應(yīng)，成功將氨基功能化至苯并18-冠-6和二苯并18-冠-6的苯環(huán)上，并采用FT-IR和ESI-MS表征其分子結(jié)構(gòu)。以氧化石墨烯為基體，采用羧基和氨基的縮合反應(yīng)，將18-冠-6接枝到石墨烯的表面，成功制備兩種18-冠-6功能化石墨烯。以18-冠-6的接枝量為指標(biāo)，優(yōu)化18-冠-6的用量和反應(yīng)時(shí)間，并采用SEM、TE

3、M、Raman和元素分析等手段表征了18-冠-6功能化石墨烯表面物理化學(xué)性質(zhì)，苯并18-冠-6功能化石墨烯（AB18C6/GO）和二苯并-18-冠-6功能化石墨烯（DADB18/GO）中18-冠-6的接枝量分別達(dá)到2.12mmol/g和3.11mmol/g，功能化后石墨烯仍保持良好的片狀結(jié)構(gòu)。
　?。?）系統(tǒng)研究了硝酸濃度、反應(yīng)時(shí)間、Sr(Ⅱ)的初始濃度、溫度、吸附劑用量和共存陽離子對(duì)AB18C6/GO和DADB18/GO吸附Sr

4、(Ⅱ)性能的影響，并探討了其吸附動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)和等溫吸附模型。AB18C6/GO和DADB18/GO對(duì)Sr(Ⅱ)的最佳吸附酸度分別為3.0mol/L和4.0mol/L，吸附平衡時(shí)間分別為36h和48h，對(duì)Sr(Ⅱ)的飽和吸附容量分別高達(dá)243.12mg/g和534.76mg/g。吸附過程符合準(zhǔn)第二動(dòng)力學(xué)模型和Freundlich吸附模型，且化學(xué)結(jié)合能介于8～16kJ mol-1，即說明對(duì)Sr(II)為化學(xué)吸附；吸附熱力學(xué)函數(shù)表明吸附過程