氟喹諾酮類和四環(huán)素類抗生素不同解離形態(tài)的光化學(xué)轉(zhuǎn)化行為.pdf

1、抗生素作為一類新型污染物在環(huán)境中不斷被監(jiān)測到，這類污染物因具有“假持久性”并能引起環(huán)境菌群的抗藥性而受到廣泛關(guān)注。在表層水體或冰雪表面，光化學(xué)轉(zhuǎn)化是決定抗生素類污染物環(huán)境歸趨的重要途徑。因此，本論文選取兩種氟喹諾酮類抗生素(FQs)與三種四環(huán)素類抗生素(TCs)，研究其光解動力學(xué)、光解產(chǎn)物、路徑和抑菌活性，并著重考察不同水體中溶解性物質(zhì)對光解的影響與作用機制，旨在深入理解其環(huán)境光化學(xué)行為。
　　研究了純水中加替沙星和巴洛沙星不同解

2、離形態(tài)的光解動力學(xué)，運用競爭動力學(xué)的方法得出，F(xiàn)Qs在模擬日光照射（λ＞290nm)下發(fā)生光解，反應(yīng)遵循準(zhǔn)一級動力學(xué)，從pH=3到pH=11，表觀光解速率先增大后降低，峰值出現(xiàn)在pH=8;而·OH氧化光解速率常數(shù)則在pH=7時最大。三種解離形態(tài)FQs的表觀光解及·OH氧化活性不同，由HFQs0、H2FQs+、FQs-依次減弱;45°N表層水體中，F(xiàn)Qs的表觀光解是其主要的降解途徑，而·OH氧化反應(yīng)的貢獻率較低。通過固相萃取及LC-MS/

3、MS分析，鑒定了加替沙星和巴洛沙星光解的主要產(chǎn)物，不同類型的反應(yīng)生成不同的產(chǎn)物，表現(xiàn)為不同的反應(yīng)途徑。大腸桿菌毒性實驗表明，光解產(chǎn)物仍然具有較強的抑菌活性。
　　為進一步揭示抗生素的光化學(xué)行為，繼續(xù)考察了TCs不同解離形態(tài)的光解動力學(xué)。隨著pH增加，TCs光解速率常數(shù)增大，從TCsH20、TCsH到TCs2-，吸收光譜發(fā)生紅移，k和Φ值逐漸增大;另外，不用解離形態(tài)TCs與ROS的光氧化反應(yīng)活性不同，其反應(yīng)速率常數(shù)依賴于pH值。45