面向甲醇重整供氫系統(tǒng)的自熱式CO去除微反應(yīng)器.pdf

1、21世紀以來，化石能源危機與大氣污染成為人類社會面臨的兩大考驗。在此背景下，以質(zhì)子交換膜燃料電池為代表的燃料電池技術(shù)受到國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。質(zhì)子交換膜燃料電池以高效、清潔的氫能作為燃料，目前，一種較有前景的供氫方式為甲醇水蒸氣重整制氫。然而通過甲醇水蒸氣重整供應(yīng)的氫氣中含有微量CO，它會使質(zhì)子交換膜燃料電池中的鉑基催化劑中毒，這極大地限制了質(zhì)子交換膜燃料電池的大規(guī)模推廣與使用。為保證質(zhì)子交換膜燃料電池正常工作，必須將甲醇重整富氫產(chǎn)物

2、氣體中微量CO的濃度降低至10 ppm以下。為此，本學(xué)位論文在國家自然科學(xué)基金面上項目(資助號:51575482)、國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項目(資助號:51505420)與浙江省杰出青年基金項目(資助號:R14E050004)的資助下，提出并設(shè)計了一種用于去除甲醇重整富氫產(chǎn)物氣體中微量CO成分的自熱式CO去除微反應(yīng)器;制備了摻雜氯元素的CO選擇甲烷化反應(yīng)催化劑;制定了一套面向自熱式CO去除微反應(yīng)器的測控模塊總體方案;開展了自熱式C

3、O去除微反應(yīng)器的CO選擇甲烷化反應(yīng)實驗的研究工作。研究成果對于解決車載等移動設(shè)備上燃料電池的現(xiàn)場重整供氫問題有重要的參考價值。
　　第一章闡述了論文的研究背景與意義，介紹了面向甲醇重整供氫系統(tǒng)的CO去除方式與CO去除微反應(yīng)器的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，分析了現(xiàn)有研究中的問題與不足，介紹了論文總體框架。
　　第二章提出并設(shè)計了一種用于去除甲醇重整富氫產(chǎn)物氣體中微量CO成分的自熱式CO去除微反應(yīng)器，利用商用軟件Fluent分析了微通道間的

4、流速分布與溫度分布，研究了微通道結(jié)構(gòu)參數(shù)與均布腔結(jié)構(gòu)參數(shù)對微通道內(nèi)流體流速分布均勻性的影響，以微通道內(nèi)流速分布的均勻性為目標對微通道結(jié)構(gòu)與均布腔結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化。
　　第三章制備了一款摻雜氯元素的CO選擇甲烷化反應(yīng)催化劑Ni/CeO2，以CO轉(zhuǎn)化率和CO選擇性作為評價指標對其進行了活性評價，研究了負載工藝對催化劑性能的影響，獲得了該催化劑的最佳負載工藝。
　　第四章制定了一套面向自熱式CO去除微反應(yīng)器的測控模塊總體方案，搭建了

5、硬件系統(tǒng)，設(shè)計了用于控制微反應(yīng)器溫度的溫度自適應(yīng)PID控制算法，開發(fā)了CO選擇甲烷化反應(yīng)控制軟件。
　　第五章完成了自熱式CO去除微反應(yīng)器反應(yīng)載體板的制造，完成了催化劑的負載、反應(yīng)器的密封與裝配，搭建了CO選擇甲烷化反應(yīng)實驗系統(tǒng)，進行了CO選擇甲烷化反應(yīng)實驗，驗證了自熱式CO去除微反應(yīng)器去除CO的有效性，最后分析了熱動力學(xué)參數(shù)對自熱式CO去除微反應(yīng)器CO去除性能的影響規(guī)律。
　　第六章總結(jié)本論文的研究內(nèi)容與成果，并展望了未來