復(fù)合型鉬酸鉍納米材料的制備及其環(huán)境催化應(yīng)用.pdf

1、近年來(lái)，關(guān)于光能轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用受到越來(lái)越多的關(guān)注。這種技術(shù)不僅可以解決當(dāng)今社會(huì)的能源難題，還可以在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域表現(xiàn)出較好的應(yīng)用前景。因此，探究高效的光催化劑，提高光催化反應(yīng)的效率問(wèn)題成為了人們亟待解決的一大難題。選用具有理想光電性質(zhì)的催化劑基質(zhì)并對(duì)其進(jìn)行改性，提高其活性，從而獲得具有高效光催化活性的光催化劑，成為了人們研究的熱點(diǎn)。同時(shí)，通過(guò)對(duì)催化劑進(jìn)行修飾來(lái)進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)催化劑效率最大化，為催化劑將來(lái)在實(shí)際中的應(yīng)用提供了一種新的可能。本論文

2、主要利用簡(jiǎn)單的合成方法制備了多種鉬酸鉍基的復(fù)合型光催化劑，并將其應(yīng)用于光催化降解有機(jī)污染物及神經(jīng)毒素。通過(guò)對(duì)所制備的復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)、光電性質(zhì)以及催化活性進(jìn)行詳細(xì)解析，深入探討了這一體系下催化活性增強(qiáng)的機(jī)制。本論文的主要工作如下：
　　1.以多孔 Bi2O3納米微球?yàn)闋奚湍０?、甘露醇為溶劑，利用?jiǎn)單的一步溶劑熱法成功合成并表征了具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6同型異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過(guò)調(diào)控反應(yīng)時(shí)間，提出并

3、證實(shí)了包括鉬離子刻蝕、鉬酸鉍晶相轉(zhuǎn)變以及非定向生長(zhǎng)在內(nèi)的Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程。更重要的是，相對(duì)于兩種純相的鉬酸鉍，Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化降解有機(jī)染料的活性得到顯著的提高，這是由于其高效的電子-空穴分離效率以及界面上的空穴定向地由內(nèi)層Bi3.64Mo0.36O6.55向外層Bi2MoO6轉(zhuǎn)移的結(jié)果。這一空穴流動(dòng)方向?qū)獯呋钚跃哂兄匾绊懙耐茰y(cè)也通過(guò)

4、構(gòu)筑 Bi2O3/Bi2WO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)得到進(jìn)一步驗(yàn)證。與Bi3.64Mo0.36O6.55/Bi2MoO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)相反，Bi2O3/Bi2WO6異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出由外向內(nèi)的空穴流動(dòng)，這使得其光催化降解有機(jī)染料的活性較單組份Bi2WO6明顯降低，進(jìn)一步證明了空穴流動(dòng)方向的重要性。這部分工作為異質(zhì)結(jié)型光催化劑的制備提供了一種新的思路，也為通過(guò)調(diào)控載流子移動(dòng)改善光催化活性提供了一種新的方法。
　　2.晶體缺陷的存在可以對(duì)半導(dǎo)體光催化過(guò)程產(chǎn)生

5、很大影響。因此，晶體缺陷調(diào)控技術(shù)為提高納米晶體光催化劑的活性提供了可能，在催化應(yīng)用領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。本章通過(guò)一種鈰元素?fù)诫s的方法，成功地在Bi2MoO6晶體結(jié)構(gòu)中生成晶體缺陷。并通過(guò)簡(jiǎn)單的調(diào)控鈰元素的摻雜量，可以對(duì)晶體缺陷的類型和濃度進(jìn)行調(diào)控。催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，鈰摻雜的Bi2MoO6的催化活性與晶體缺陷濃度有密切關(guān)系，當(dāng)晶體缺陷被調(diào)控至理想狀態(tài)時(shí)，Bi2MoO6光催化劑不論是對(duì)高毒性的神經(jīng)毒素試劑和有機(jī)染料的降解效率，還是對(duì)水體細(xì)

6、菌的光致殺菌能力，均表現(xiàn)出較大程度的提高。結(jié)構(gòu)表征和載流子動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明，晶體結(jié)構(gòu)的改變會(huì)使材料的光電性質(zhì)發(fā)生變化。因?yàn)?，該調(diào)控手段不僅可以優(yōu)化材料的能帶結(jié)構(gòu)和載流子動(dòng)力學(xué)特型，而且可以通過(guò)引入不同類型的氧化還原對(duì)（Ce3+/Ce4+及Mo4+/Mo6+）而促進(jìn)單電子、雙電子反應(yīng)，從而提高材料的活性氧物種的產(chǎn)率。
　　3.通過(guò)簡(jiǎn)單的一步溶劑熱法成功制備了不同硒負(fù)載量的鉬酸鉍光催化劑。結(jié)構(gòu)與形貌表征結(jié)果表明，硒被成功的負(fù)載到鉬酸