BiOBr在可見光下催化降解二甲苯的研究.pdf

1、隨著社會的快速發(fā)展，人們對居住環(huán)境的要求越來越高，室內(nèi)裝修也越發(fā)現(xiàn)代化，這就為許多室內(nèi)環(huán)境污染埋下了伏筆。裝潢材料會釋放出大量的揮發(fā)性有機(jī)污染物(Volatile Organic Compounds，VOCs)，嚴(yán)重影響室內(nèi)空氣質(zhì)量，對人體的健康造成了很大程度的威脅。
　　 光催化氧化技術(shù)是從二十世紀(jì)七十年代興起的一種新型高級氧化技術(shù)，是一種應(yīng)用前景廣闊的綠色環(huán)保處理技術(shù)。光催化氧化技術(shù)可以同時降解多種污染物，降解效率高，無二次

2、污染，設(shè)備簡單成本低，而且還具有殺菌作用，這些優(yōu)良特點使其倍受青睞。
　　 本文首先介紹了室內(nèi)污染的現(xiàn)狀、VOCs的處理技術(shù)，然后說明了光催化技術(shù)的機(jī)理、應(yīng)用、特點、影響因素及其發(fā)展趨勢，并介紹了BiOX(X＝Cl、Br、Ⅰ)的有關(guān)文獻(xiàn)研究，闡述了本文的研究背景和研究意義。進(jìn)而以二甲苯為研究對象，以BiOBr為反應(yīng)催化劑，研究了光催化氧化降解的動力學(xué)，以及反應(yīng)物的初始加入量、反應(yīng)器內(nèi)的相對濕度對二甲苯光催化降解效果的影響。最后，

3、用GC-MS分析了二甲苯的中間降解產(chǎn)物，解釋了二甲苯可能的光催化氧化降解機(jī)理。具體內(nèi)容如下：
　　 (1)以Bi(NO3)3·5H2O為Bi源，乙醇為溶劑，采用溶劑熱法一步合成具有三維結(jié)構(gòu)的花狀BiOBr微米球，使用掃描電鏡、透射電鏡、X-射線衍射、紫外-可見分光光度計對合成的催化劑進(jìn)行表征分析，詳細(xì)研究所合成的BiOBr的結(jié)構(gòu)、形貌、晶型和光學(xué)特性等性質(zhì)。結(jié)果表明：本試驗所合成的BiOBr粉體是由2μm大小左右的微球體組成，這

4、些微球體又是由無數(shù)厚度為20-30 nm左右的片層狀的物質(zhì)擁簇在一起而形成的。紫外-可見漫反射測試表明，BiOBr的禁帶寬度為2.78 eV，吸收波長為410 nm，吸收邊帶為445 nm，較P25發(fā)生了紅移。
　　 (2)比較BiOBr、P25和無催化劑在可見光條件下對二甲苯的降解效果，結(jié)果表明三者的降解率的順序為：BiOBr＞P25＞無催化劑，而且二甲苯的光催化降解符合一級動力學(xué)方程，三者的一級動力學(xué)速率常數(shù)k的關(guān)系為：kB

5、ioBr＞kP25＞k無催化劑；三種二甲苯在BiOBr的作用下的反應(yīng)活性順序為對二甲苯＞鄰二甲苯＞間二甲苯。
　　 (3)分析反應(yīng)時間、反應(yīng)物初始加入量、反應(yīng)器內(nèi)相對濕度對催化效果的影響。結(jié)果顯示：隨著反應(yīng)時間的增加，對二甲苯的降解率逐漸增大，但是降解速率逐漸下降；隨著反應(yīng)物的加入量逐漸增加，二甲苯的降解率逐漸下降，而且一級動力學(xué)速率常數(shù)k也是逐漸變?。幌鄬穸鹊淖兓瑯右灿绊懼獯呋到獾男Ч?，試驗結(jié)果表明，隨著反應(yīng)器內(nèi)的相對

6、濕度逐漸增大，二甲苯的降解率以及以及反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)k都是呈逐漸下降的趨勢，濕度在30％較為適宜。
　　 (4)GC-MS分析結(jié)果表明，鄰二甲苯的吸附在催化劑上的降解中間產(chǎn)物主要是苯、甲苯、鄰間對二甲苯、乙苯、2-丁酮、甲基乙苯；間二甲苯的吸附在催化劑上主要降解產(chǎn)物有2-丁酮、2-戊酮、乙烯基丙烷、甲苯、鄰、間、對二甲苯、乙苯、3-甲基-苯甲醛；對二甲苯的吸附在催化劑上的主要降解中間產(chǎn)物有2-丁酮、乙酸乙酯、苯、甲苯、乙苯、鄰間對

7、二甲苯。比較三者的產(chǎn)物可以發(fā)現(xiàn)，苯環(huán)斷裂生成的產(chǎn)物不同，這可歸因于電子效應(yīng)和空間效應(yīng)的影響。
　　 (5)在鄰、間、對二甲苯的光催化氧化的降解中間產(chǎn)物中發(fā)現(xiàn)甲苯、苯，這說明脫甲基反應(yīng)在整個光催化氧化過程中起著重要作用。同時，從鄰間對二甲苯的降解過程中可以看出，羥基自由基的引入反應(yīng)在整個過程中起著關(guān)鍵性作用。另外，對于鄰、間、對二甲苯，在其光催化氧化降解的主要產(chǎn)物中均發(fā)現(xiàn)了其各自的同分異構(gòu)體，這表明異構(gòu)化反應(yīng)在二甲苯的降解過程中起