新型功能化離子液體的合成及其應(yīng)用于二氧化硫捕集的研究.pdf

1、煤燃燒所釋放的二氧化硫(SO2)，由于其嚴(yán)重污染大氣環(huán)境并對人類的健康造成重大威脅而引起全球的廣泛關(guān)注。目前，利用石灰石、氨、有機(jī)溶劑吸收等傳統(tǒng)方法會造成副產(chǎn)物處理困難和廢水二次污染等問題。離子液體的獨(dú)特性質(zhì)（蒸氣壓低、液程范圍寬、熱穩(wěn)定性高和可調(diào)節(jié)性）為SO2捕集提供了一種新方法。一般來說，離子液體對于SO2的捕集主要是基于離子液體的單作用位點(diǎn)和SO2之間的相互作用。因此，增加離子液體與SO2的作用位點(diǎn)，來實(shí)現(xiàn)高效可逆捕集SO2是非常

2、重要的。本論文一方面設(shè)計(jì)、合成并表征了幾類新型功能化離子液體并將其應(yīng)用于SO2捕集中，得到了很好的吸收效果;另一方面，我們結(jié)合譜學(xué)和量化計(jì)算等方法對其吸收機(jī)理進(jìn)行了分析。主要研究內(nèi)容包括:
　　 本論文首先提出了一種利用性質(zhì)可調(diào)的唑基離子液體進(jìn)行多位點(diǎn)快速、可逆捕集SO2的新策略。通過增加離子液體的作用位點(diǎn)數(shù)，大幅度提高了離子液體吸收SO2的吸收容量;通過調(diào)節(jié)唑基離子液體與SO2之間的相互作用，實(shí)現(xiàn)了該類離子液體高效可逆的捕集。

3、譜學(xué)和量化計(jì)算研究表明唑基離子液體可以高容量捕集SO2的原因是其陰離子與SO2之間的多位點(diǎn)作用。
　　 在此基礎(chǔ)上，我們設(shè)計(jì)合成了一類新型的雙官能化離子液體，即以含有醚鍵的季磷或者咪唑?yàn)殛栯x子，含有多氮的四唑?yàn)殛庪x子，應(yīng)用于SO2的捕集中。結(jié)果表明該類離子液體與相應(yīng)的單一功能化離子液體相比，其對SO2的捕集容量更高，可達(dá)到5摩爾SO2離子液體每摩爾離子液體，且有良好的循環(huán)性能。
　　 在對唑基離子液體捕集SO2的進(jìn)一步研

4、究中，我們發(fā)現(xiàn)，含有苯環(huán)的唑基離子液體可以促進(jìn)對SO2的捕集，其吸收容量可進(jìn)一步提高。為此，我們設(shè)計(jì)合成了不同結(jié)構(gòu)的含苯環(huán)的唑基離子液體來進(jìn)行SO2的捕集，表明該類離子液體在煙氣（吸收溫度40°C，SO2含量為500 ppm）條件下，每摩爾離子液體仍然能捕集約1.5 mol的SO2;多次循環(huán)研究表明，該類離子液體具有良好的可逆性能。深入研究發(fā)現(xiàn)，該類離子液體與SO2間存在陰離子加強(qiáng)的π…S作用，是導(dǎo)致其吸收容量提高的重要原因。
　

5、　 最后，我們在SO2的吸收中提出了一種既可提高吸收容量又可降低吸收焓的雙重調(diào)控的方法。通過在離子液體的陰離子上添加一個新的作用位點(diǎn)（如鹵素和氰基），增加了該離子液體對SO2捕集的容量;其次，由于增加的基團(tuán)可以通過離域作用來降低中心原子負(fù)電荷，降低了吸收焓。我們深入討論了C(sp2)-X…S(X=F，Cl，Br)和C≡N…S兩種非共價(jià)鍵作用對SO2捕集的影響。
　　 總的說來，本論文設(shè)計(jì)、合成并表征了幾類新型功能化離子液體，考