2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、隨著時(shí)代和經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展,人們面臨著環(huán)境污染和能源危機(jī)兩大難題。然而,半導(dǎo)體光催化技術(shù)可以在溫和的條件下將太陽能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能,光催化劑可以作為一種媒介,在光的照射下,雖然自身不發(fā)生變化,但是卻可以促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,同時(shí)能徹底氧化分解有機(jī)物,催化水的分解制取氫氣和氧氣,還原大氣中的二氧化碳,在解決環(huán)境惡化和能源危機(jī)方面具有及其廣泛的應(yīng)用價(jià)值。
  類石墨相氮化碳(g-C3N4)材料具有與石墨類似的片層結(jié)構(gòu),由于廉價(jià)、易得、獨(dú)特的能

2、帶結(jié)構(gòu)和良好的物理化學(xué)性能,在光催化還原二氧化碳、光催化降解環(huán)境污染物和光解水制氫方面具有廣泛的應(yīng)用。但是,由于其自身存在的缺點(diǎn),例如體相g-C3N4的比表面積較小,光生電子和空穴的復(fù)合率高,量子效率較低,對(duì)于可見光吸收范圍仍然較窄等等,這些缺點(diǎn)限制了其在環(huán)境能源領(lǐng)域的應(yīng)用。
  本論文為了進(jìn)一步拓展g-C3N4可見光響應(yīng)型復(fù)合光催化材料在環(huán)境能源領(lǐng)域的應(yīng)用,首先通過調(diào)控類石墨相氮化碳g-C3N4的形貌,來拓展其比表面積,改善其易

3、團(tuán)聚的現(xiàn)象,增加可見光的利用率,增強(qiáng)其光催化性能;其次,通過與其它半導(dǎo)體復(fù)合,例如Ag3PO4/Ag,形成Z-scheme結(jié)構(gòu),增加光生電子空穴對(duì)的分離,進(jìn)一步提高催化劑在可見光下的催化活性;最后,通過水熱法制備出多孔的g-C3N4納米片與TiO2和碳量子點(diǎn)復(fù)合材料,由于碳量子點(diǎn)的雙重作用,一方面可以催化雙氧水分解產(chǎn)生氫氣和氧氣,提高光催化產(chǎn)氫的效率,另一方面,碳量子點(diǎn)具有獨(dú)特的上轉(zhuǎn)換熒光作用,可以將長(zhǎng)波長(zhǎng)的可見光轉(zhuǎn)換成短波長(zhǎng)的紫外光,

4、促使只在紫外線條件下響應(yīng)的二氧化鈦激發(fā),產(chǎn)生光生電子和空穴對(duì),同時(shí)抑制g-C3N4光生電子和空穴對(duì)復(fù)合,改善g-C3N4的催化活性,提高該納米復(fù)合材料對(duì)可見光的吸收,提高光催化產(chǎn)氫的效率。
  本論文通過X射線衍射儀(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、能量色散光譜(EDS)、X射線光電子能譜(XPS)、紫外可見吸收光譜(UV-vis)、熒光光譜(PL)等表征方法對(duì)本實(shí)驗(yàn)制備的光催化劑復(fù)合材料的形貌、微觀

5、結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能、光催化機(jī)理等進(jìn)行了深入細(xì)致的分析,可以充分證明復(fù)合材料催化劑的形成,并通過氣象色譜儀檢測(cè)該催化劑在可見光照射下分解水制氫的活性。
  本論文的內(nèi)容主要分為以下三個(gè)方面:
  1、類石墨相氮化碳(g-C3N4)材料的制備、形貌調(diào)控及光催化性能研究
  首先通過在550℃的溫度下煅燒三聚氰胺,來得到g-C3N4的體相,再通過采用濃H2SO4、HNO3等強(qiáng)氧化劑將其氧化剝離刻蝕,從而形成g-C3N4納米片,g

6、-C3N4多孔結(jié)構(gòu)納米片,最后利用氨水采用水熱法制備出g-C3N4納米棒等結(jié)構(gòu)。利用SEM,TEM,XRD,EDS,UV等測(cè)試儀器對(duì)材料結(jié)構(gòu)及光吸收性能進(jìn)行了表征,同時(shí)對(duì)其進(jìn)行光催化降解MB的性能測(cè)試。
  2、Ag3PO4/Ag/g-C3N4納米片復(fù)合材料的制備及其光催化性能的研究
  為了抑制g-C3N4光生電子和空穴對(duì)的復(fù)合,提高其量子效率和產(chǎn)氫效率。采用上述方法制備出的g-C3N4納米片作為基底,利用離子交換共沉淀法

7、和光還原法相結(jié)合,制備出Ag3PO4/Ag/g-C3N4納米復(fù)合材料,探究了隨著Ag3PO4/Ag附著量的變化對(duì)光催化制氫效果的影響,結(jié)果表明,該復(fù)合材料具有很好的催化活能和光學(xué)穩(wěn)定性,光催化效率大幅度提升,相較于純g-C3N4納米片的產(chǎn)氫活性(~0.84μmol/gh),所制備的納米復(fù)合材料的產(chǎn)氫最優(yōu)值(~4.1μmol/g h)提升了5倍,探究其原因是由于g-C3N4與Ag3PO4/Ag形成特殊的Z-Scheme結(jié)構(gòu),Ag單質(zhì)可以作

8、為Ag3PO4導(dǎo)帶電子和g-C3N4納米片價(jià)帶空穴的復(fù)合中心,能夠有效促進(jìn)g-C3N4納米片光生電子和空穴快速分離,從而使光催化性能顯著提高。
  3、g-C3N4/TiO2/C量子點(diǎn)復(fù)合材料的制備及其光催化性能的研究
  為了增加g-C3N4對(duì)可見光的吸收,提高催化劑的活性。先通過水熱法制備了多孔的g-C3N4/TiO2異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料,然后再利用蔗糖通過水熱法制備出碳量子點(diǎn),然后通過直接耦合法在g-C3N4/TiO2異質(zhì)結(jié)

9、上成功地負(fù)載上碳量子點(diǎn),制備了g-C3N4/TiO2/C量子點(diǎn)納米復(fù)合材料。單一的g-C3N4產(chǎn)氫活性比較微弱,產(chǎn)氫量為(0.07~μmol/g·h),通過與TiO2形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)和負(fù)載C量子點(diǎn)以后,產(chǎn)氫活性具有質(zhì)的飛躍(6.4~μmol/g·h),探究其提高機(jī)理,主要來自于碳量子點(diǎn)的雙重作用,一方面可以催化雙氧水分解,增加催化劑催化分解水制氫的能力,另一方面,其優(yōu)越的上轉(zhuǎn)換性能使該納米復(fù)合材料可以更大程度地利用可見光,使得光催化性能大

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