金屬酞菁-石墨烯復合材料的制備及其在氧還原中的應(yīng)用.pdf

1、在過去幾年里，為了解決不斷增加的能源需求和可再生資源的循環(huán)使用性的挑戰(zhàn)，可再生資源的迅速發(fā)展增加了對可持續(xù)發(fā)展能源儲存技術(shù)的需要。直接甲醇燃料電(DMFCs)在便攜式電子設(shè)備應(yīng)用領(lǐng)域是有前景的技術(shù)。在陰極發(fā)生的氧氣還原反應(yīng)對燃料電池的整體性能有著非常重要的作用。然而，在目前氧氣還原反應(yīng)中經(jīng)常使用的高效鉑系材料催化劑存在重要的挑戰(zhàn)，從而阻礙了直接甲醇燃料電池廣泛的商業(yè)化應(yīng)用。這些挑戰(zhàn)包括催化劑的高成本、儲量稀缺、抗甲醇交叉效應(yīng)差，尤其是緩

2、慢的氧還原(ORR)動力學。因此，發(fā)展新型非貴重金屬電催化劑是迫切必要的，這些催化劑具有高的催化活性、實際的穩(wěn)定性、良好的抗甲醇性和成本低。
　　本文采用溶劑熱輔助的π-π組裝的方法制備了2,5-二(3,4-二氰基苯基)氨基吡啶聚合鐵酞菁/石墨烯(PFePc/Gr)和2,5-二(3,4-二氰基苯基)氨基吡啶聚合鈷酞菁/石墨烯(PCoPc/Gr)兩種金屬大環(huán)化合物/石墨烯復合材料用于催化ORR。通過掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TE

3、M)對所制備的復合物的形貌進行了表征。通過紫外可見(UV-vis)、紅外(IR)以及 X-射線光電子光譜(XPS)測試證明了聚酞菁與石墨烯之間存在π-π相互作用。通過循環(huán)伏安、旋轉(zhuǎn)圓盤電極、旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極和計時電流技術(shù)對復合物的氧氣還原(ORR)電催化活性進行了測試。
　　實驗結(jié)果表明，所制得的復合物催化劑在堿性介質(zhì)中具有相對較好的電催化性能，如較正的起始電位和半波電位、較大的極限電流及較高的電子轉(zhuǎn)移數(shù)，催化氧還原是幾乎直接4 e-