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文檔簡介
1、半導(dǎo)體TiO2在有機污染物和染料去除、大氣凈化、產(chǎn)H2等工業(yè)領(lǐng)域有普遍的應(yīng)用。但是在實際應(yīng)用中,受到以下這幾方面的限制:一是由于 TiO2自身表面積較小,對低濃度污染物的去除效率低,且回收起來較為困難。二是只有紫外光能激發(fā) TiO2發(fā)生催化效率,且電子-空穴對容易復(fù)合,難以利用太陽光中的可見光。另外制備 TiO2的傳統(tǒng)方式為高溫加熱法,高溫加熱所需要的設(shè)備條件要求高,加熱時間長,浪費大量的能量。因此本文以鈦酸丁酯為原材料,活性炭(AC)
2、為載體,采用溶膠凝膠法在微波輔助條件下制備了活性炭負載 TiO2(AC/TiO2)光催化劑。并以 Fe、Cu、N離子對 AC/TiO2進行改性研究,探討其對甲醛降解效率的影響。研究結(jié)果如下:
采用微波輔助溶膠凝膠法制備AC/TiO2,研究了微波功率、微波時間和活性炭與TiO2凝膠的質(zhì)量比對AC/TiO2結(jié)構(gòu)和性能的影響。結(jié)果表明微波輻射時間為15 min,微波功率為700 W,AC與TiO2凝膠為1:10時,制備的AC/TiO
3、2中含有銳鈦礦和金紅石相,TiO2為球形的納米粒子,顆粒大小20-50 nm并均勻分布在AC表面。TiO2負載在AC上后的吸光性表現(xiàn)出明顯的紅移,比純TiO2表現(xiàn)出更強的光吸收能力。在紫外燈照射下AC/TiO2對甲醛的降解效率為34.37%,甲醛初始濃度越低,紫外燈光越強,催化劑投加量越多,光催化劑對甲醛的光催化降解率越高,在酸性甲醛溶液中的降解效果優(yōu)于光催化劑處于堿性溶液里的降解效果。在紫外線照射300 min后,AC/TiO2對羅丹
4、明B染料的去除效率為98%,主要歸因于介孔炭材料的高吸附能力和高含量的TiO2。熒光光譜分析表明羥基自由基(·OH)在光催化降解過程中扮演著重要角色。
為了提高AC/TiO2對甲醛的降解效果,將Fe和N摻雜AC/TiO2,結(jié)果表明Fe、N的最佳摻雜量分別為0.01 g和0.4 g,對甲醛的光催化降解率分別達到73.0%和50.0%。摻雜改性沒有影響 AC/TiO2的比表面積大小。0.4N-0.01Fe-AC/TiO2中,N摻雜
5、后進入TiO2晶體內(nèi)部,在O2p軌道的價帶跟Ti3d軌道的導(dǎo)帶之間形成一條新的雜交軌道,而Fe3+摻雜AC/TiO2后在導(dǎo)帶下面出現(xiàn)一條新的能帶。在Fe、N共摻雜改性的AC/TiO2中,兩種離子在降低帶能方面具有協(xié)同效應(yīng),帶隙能更是降為2.58 eV。TiO2的銳鈦礦和金紅石相的比為57:43,這有利于降低光生電子和空穴的復(fù)合,進而提高·OH產(chǎn)率,對甲醛的降解效率達到93%。另外催化劑在應(yīng)用中表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性和可重復(fù)使用性。
6、 研究了銅離子摻雜對AC/TiO2的影響。當(dāng)Cu摻雜量為0.15 g時,Cu-AC/TiO2對甲醛的光催化降解率達到83.6%。Cu離子摻雜使得TiO2的導(dǎo)帶下面形成一條新的導(dǎo)帶,并取代TiO2晶格中部分的Ti4+導(dǎo)致了大量的O缺陷,這樣很容易使N加入TiO2填補O的缺陷,降低禁帶寬度。催化劑在燈光照射下,激發(fā)態(tài)的電子從TiO2的導(dǎo)帶遷移到Cu的導(dǎo)帶上,提高電子空穴對的分離效率,提高催化效率。Cu價帶上的電子也可能轉(zhuǎn)移到TiO2的價帶上
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