CuInSe2-硫化物復合光電極的制備及可見光光電催化降解兩種吩噻嗪染料.pdf

1、本文在玻璃碳基底上用電化學沉積法制備了一種CuInSe2/硫化物復合光電極,復合修飾層中還有聚硫堇、聚苯胺和一種含稀土氰橋混配物作為復配成分,該復合修飾光電極在可見光區(qū)具有優(yōu)異的光電催化性能。以60 W白熾燈為可見光光源,用此復合光電極研究了兩種吩噻嗪染料亞甲基藍(MB)和甲苯胺藍(TB)的可見光光電催化降解行為。實驗結果表明:在一定量雙氧水存在下,兩種染料分子均能在CuInSe2/硫化物復合光電極上通過可見光光電催化降解為無色礦化產物

2、;在同樣實驗條件下,光電催化的總降解率明顯高于單獨使用光催化和電催化氧化降解手段時的降解率值。
　　本論文共分為四章:
　　第一章:文獻綜述
　　本章主要介紹以下四個方面的內容:(1)研究背景;(2)半導體光電催化材料;(3)有機污染物的深度氧化技術;(4)本論文研究的意義、內容和學術創(chuàng)新點。
　　第二章:CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復合光電極的制備、表征和光電性質研究
　　在玻璃碳電極上先用

3、電化學沉積CuInSe2半導體光電材料,后用連續(xù)離子層吸附法沉積金屬硫化物,成功制備了一種CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復合光電極。用掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜(EDS)等分析技術對組成光電極材料的表面形貌結構和元素組成進行了表征;通過測定幾種常用光源的發(fā)光光譜和發(fā)光強度特性,確認了白熾燈在可見光區(qū)作為實驗光源的適用性;用開路電壓、計時安培法和紫外-可見吸光光度法分別研究了該復合光電極在可見光區(qū)的光電性質和光電催化

4、活性。結果表明,本實驗所用的60 W白熾燈在發(fā)光光譜和發(fā)光強度上都可作為模擬太陽光的可見光實驗光源。當光源在距離1 cm處垂直照射光電極時,該復合光電極的光致開路電壓和短路電流分別為30 mV和2.5μA,用白熾燈照射光電極約60 min時,亞甲基藍(MB)染料的初始降解率就可達到90％以上。
　　第三章:CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復合光電極可見光光電催化降解亞甲基藍
　　在以上工作基礎上,用CuInSe2/

5、(Zn, Ag, Cu)S復合光電極為工作電極,研究了亞甲基藍(MB)模擬染料廢水的光電催化降解動力學行為。實驗探討了外加偏壓、溶液pH值、H2O2濃度、電解質種類、溫度等因素對MB可見光光電催化降解效果的影響。結果表明:以60 W白熾燈為可見光光源,光電極外加偏壓0.7 V, H2O2濃度0.23 mmol·L-1,支持電解質為0.10 mol·L-1的Na2SO4(pH=2.7),降解實驗的溫度為50℃時,初始濃度為0.05 mmo

6、l·L-1,體積為40 mL的MB溶液在該CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復合光電極上有最佳的光電催化降解效果,光照40 min時的總降解率就可達到80%,對比實驗發(fā)現光電催化降解率遠高于單獨使用光催化降解和電催化氧化降解手段時的數值。其次,對MB的光電催化降解動力學數據分析發(fā)現,亞甲基藍的初始濃度[MB]與外加雙氧水濃度[H2O2]之間有內在關系,即在0.01-0.05 mmol·L-1范圍內,[MB]~ln([H2O2]/

7、[MB])呈良好的線性關系。此外,該復合光電極也呈現出良好的穩(wěn)定性,在連續(xù)光照、反復使用200 min后仍保持對MB染料的光電催化降解活性不變。
　　第四章:CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復合光電極可見光光電催化降解甲苯胺藍
　　為研究吩噻嗪類同系物染料的光電催化活性,以CuInSe2/(Zn, Ag, Cu)S復合光電極為工作電極,重點研究了甲苯胺藍(TB)的可見光光電催化降解行為。實驗發(fā)現:以60 W白熾燈泡

8、為可見光光源,外加偏壓0.65 V, H2O2濃度為0.90 mmol·L-1,支持電解質為0.15 mol·L-1的Na2SO4(pH=3.0),降解實驗的溫度為55℃時,初始濃度為0.04 mmol·L-1,體積為40 mL的TB溶液在此復合光電極上有最佳的光電催化降解效果,光照40 min時TB的總降解率就可達到85%左右,對比實驗發(fā)現光電催化的降解率值比單獨使用光催化降解和電催化氧化降解手段時的降解率值提高了一倍以上。此外,與M