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1、本論文的研究目的是:通過(guò)以血紅蛋白(Hb)為研究對(duì)象,探索基于離子液體和各類凝膠膜修飾電極的制備條件。然后,將成功的固定化實(shí)驗(yàn)條件應(yīng)用于國(guó)內(nèi)外少有電化學(xué)方面研究的氯過(guò)氧化物酶(CPO)修飾電極的制備,為拓展CPO的應(yīng)用研究提供一些經(jīng)驗(yàn)以及理論研究的基礎(chǔ)。 1.Hb在離子液體聚合物膜修飾電極上的電化學(xué)行為研究 用簡(jiǎn)單的滴涂法在玻碳電極上制備了離子液體和聚合物薄膜,并用以固定Hb。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Hb在修飾電極上發(fā)生準(zhǔn)可逆
2、的直接電子傳遞,是一個(gè)受表面過(guò)程控制的電極反應(yīng)。Hb的固定化方法簡(jiǎn)單易行,且較穩(wěn)定,有望用于制作安培型傳感器。 2.Hb在離子液體和硅溶膠凝膠膜修飾電極上的電化學(xué)行為研究 利用層層涂布法,將離子液體和硅溶膠凝膠膜修飾到玻碳電極表面。循環(huán)伏安測(cè)量結(jié)果表明:固定在修飾電極上的Hb能發(fā)生直接電子轉(zhuǎn)移,式量電位與溶液pH的線性關(guān)系表明有一個(gè)質(zhì)子參與電極反應(yīng)。對(duì)不同干燥條件的考察結(jié)果顯示,較低的溫度和較高的濕度可有效地防止膜的
3、開(kāi)裂。 3.Hb在離子液體與魔芋水凝膠膜修飾電極上的電化學(xué)行為研究 選用了制備過(guò)程簡(jiǎn)單的魔芋水凝膠(KGM)代替制備過(guò)程相對(duì)復(fù)雜、且成膜條件難以控制的硅溶膠凝膠膜。在KGM和離子液體的共同作用下,Hb與電極之間可進(jìn)行直接的準(zhǔn)可逆的電子傳遞反應(yīng),表現(xiàn)為受表面控制的、伴隨有質(zhì)子遷移的反應(yīng)。對(duì)兩類離子液體的考察結(jié)果顯示,親水型離子液體較之疏水性離子液體更有利于Hb的直接電子傳遞。 4.CPO在離子液體和魔芋水凝膠
4、修飾電極上的電化學(xué)行為及其應(yīng)用探索 CPO固定于離子液體與KGM膜修飾電極上,循環(huán)伏安測(cè)量結(jié)果表明:固定的CPO與電極之間發(fā)生了直接的電子傳遞,是一個(gè)受吸附控制的電極過(guò)程。不同pH值溶液中的CV測(cè)試表明,CPO在修飾電極上發(fā)生電子傳遞的同時(shí),也伴隨有質(zhì)子的轉(zhuǎn)移。 此外,還考察了該修飾電極對(duì)O2和H2O2還原反應(yīng)的電催化性能,初步探討了催化反應(yīng)的機(jī)制。利用該修飾電極對(duì)溶液中H2O2的催化電流響應(yīng),可進(jìn)一步拓展基于CP
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