鉛同位素比值測(cè)定的激光共振電離研究.pdf

1、用鉛同位素示蹤技術(shù)可以根據(jù)區(qū)域內(nèi)多金屬結(jié)核有關(guān)巖石、礦物的鉛同位素組成和它們之間的關(guān)系來(lái)進(jìn)行模式年齡定年、判斷物質(zhì)來(lái)源，研究塊體性質(zhì)、塊體邊界和地體發(fā)展變化，揭示層圈之間的物質(zhì)交換和化學(xué)環(huán)境，探討礦床成因和礦體區(qū)域分布，具體指導(dǎo)礦物資源的勘探與開(kāi)發(fā)。因此鉛同位素比值在海洋資源探測(cè)、模式年齡定年、海洋環(huán)境、沉積、巖石、礦物和地球化學(xué)研究以及陸地礦床的化探評(píng)價(jià)方面具有特殊的意義。 同位素稀釋質(zhì)譜法(IDMS)與電感耦合等離子質(zhì)譜法(

2、ICPMS)是鉛同位素比值測(cè)定最常用的質(zhì)譜方法。這兩種方法精確度都比較高，但其樣品預(yù)處理過(guò)程復(fù)雜，消耗時(shí)間長(zhǎng)，而且存在著嚴(yán)重的同質(zhì)異位素干擾問(wèn)題。隨著激光技術(shù)的發(fā)展而發(fā)展起來(lái)的基于激光共振電離譜學(xué)(RIS)的樣品分析技術(shù)，不需對(duì)樣品進(jìn)行復(fù)雜的預(yù)處理，具有快速、實(shí)時(shí)的特點(diǎn)。該方法的汽化和電離均由激光來(lái)實(shí)現(xiàn)，且電離過(guò)程是共振激發(fā)，元素選擇性強(qiáng)，不會(huì)電離同質(zhì)異位素；將RIS與質(zhì)譜儀相結(jié)合用于固體樣品分析，克服了IDMS與ICPMS存在的不足，

3、具有明顯的優(yōu)勢(shì)。在通過(guò)該方法實(shí)現(xiàn)對(duì)同位素的有效定量測(cè)定的實(shí)際應(yīng)用中，應(yīng)解決的關(guān)鍵問(wèn)題是：如何對(duì)所選擇同位素原子進(jìn)行飽和激發(fā)和飽和電離；如何匹配每一步的激光強(qiáng)度，使電離過(guò)程達(dá)到最佳；如何減小由于同位素超精細(xì)結(jié)構(gòu)及同位素位移的存在而引起的各同位素電離效率不一致的激光誘導(dǎo)同位素歧視效應(yīng)。本文以鉛同位素的比值測(cè)定為目的，通過(guò)理論分析和數(shù)字模擬的方法就以上問(wèn)題進(jìn)行了較深入的探討。 論文包括三大部分。引言和第一章為第一部分——綜述部分，主要

4、介紹了鉛同位素比值的應(yīng)用及測(cè)量方法、激光共振電離光譜學(xué)原理及其應(yīng)用與發(fā)展、激光共振電離質(zhì)譜法測(cè)定同位素比值的實(shí)驗(yàn)及理論的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀。 第二章和第三章為第二部分。該部分以速率方程為基礎(chǔ)，編制了可計(jì)算各種原子二步雙光子、三步三光子和二步三光子電離過(guò)程中各能級(jí)瞬時(shí)粒子數(shù)、不同激光強(qiáng)度及激光作用時(shí)間下的電離效率的軟件；并以鉛原子為例，研究了原子共振電離的規(guī)律，得到了以下結(jié)果：①鉛原子各種激光共振電離過(guò)程的電離效率隨激發(fā)光和電離激光的

5、激光強(qiáng)度增大及激光作用時(shí)間的延長(zhǎng)而提高，當(dāng)它們?cè)龃蟮揭欢ㄖ禃r(shí)，電離效率不再發(fā)生變化而達(dá)到飽和。②鉛原子某能級(jí)飽和激發(fā)或飽和電離所需要激光的強(qiáng)度隨其他能級(jí)激光強(qiáng)度的增加而減??；當(dāng)減小到一定值時(shí)則不再變化，而達(dá)到最小值。③鉛原子各能級(jí)飽和激發(fā)或飽和電離所對(duì)應(yīng)的激光強(qiáng)度可同時(shí)達(dá)到最小值。④鉛原子各能級(jí)飽和激發(fā)或飽和電離所需要的激光強(qiáng)度存在一個(gè)閾值，該閾值就是飽和激發(fā)或飽和電離對(duì)應(yīng)激光強(qiáng)度的最小值。顯然，使鉛原子達(dá)到飽和激發(fā)和飽和電離的各激光強(qiáng)

6、度的最佳匹配是取飽和激發(fā)和飽和電離的激光強(qiáng)度閾值。 第四章和第五章構(gòu)成了論文的第三部分。該部分介紹了鉛的激光誘導(dǎo)同位素歧視效應(yīng)現(xiàn)象，考慮了激光線寬、原子譜線線寬、激光中心波長(zhǎng)、原子共振波長(zhǎng)等因素的影響，對(duì)原子激光共振躍遷幾率進(jìn)行了修正。在此基礎(chǔ)上，運(yùn)用所編軟件，對(duì)鉛同位素的激光共振電離過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值模擬，研究了鉛同位素的激光誘導(dǎo)歧視效應(yīng)，得到了以下結(jié)論：①在相同中心波長(zhǎng)的激發(fā)光作用下，鉛同位素204Pb、206Pb、207Pb、

7、208Pb的電離效率一般并不相同，但在某些特殊中心波長(zhǎng)處，206Pb、207Pb、208Pb與204Pb的電離效率可能相同。故可采用最佳波長(zhǎng)法減小鉛同位素的激光誘導(dǎo)同位素歧視效應(yīng)。②鉛同位素激光共振電離的同位素歧視效應(yīng)隨著激發(fā)光線寬的加大而減小。③鉛同位素激光共振電離的電離效率隨著激發(fā)光線寬的加大而降低。④鉛同位素激光共振電離飽和激發(fā)的激光強(qiáng)度閾值隨著激發(fā)光線寬的加大而升高。⑤鉛同位素的電離效率隨激發(fā)光強(qiáng)度的增大而提高；但是鉛同位素激光