渤海和北黃海中四種揮發(fā)性鹵代烴的分布與通量研究.pdf

1、揮發(fā)性鹵代烴VHCs(Volatile halocarbons)是大氣中重要的痕量溫室氣體和臭氧層破壞者，在全球氣候變化和生態(tài)環(huán)境等方面起著重要作用。海洋是大氣中VHCs的重要自然排放源，尤其是近岸海域，面積雖然只占了整個(gè)海洋的一小部分，但對(duì)海洋溫室氣體釋放的貢獻(xiàn)較大。因此開(kāi)展典型的近岸海洋環(huán)境中VHCs的生物地球化學(xué)研究，對(duì)在全球尺度上準(zhǔn)確地估算海洋對(duì)大氣VHCs的貢獻(xiàn)和對(duì)氣候變化的影響具有重要意義。
　　本文以中國(guó)代表性的陸架

2、?！澈：捅秉S海為研究目標(biāo)，研究了這些海域海水中常見(jiàn)的4種VHCs的濃度分布特征和季節(jié)變化，對(duì)海-氣通量的時(shí)空變化進(jìn)行了分析，并初步探討了各種影響因素，為估算中國(guó)海域?qū)θ虼髿夂铜h(huán)境變化的貢獻(xiàn)提供了科學(xué)的依據(jù)。同時(shí)本論文首次探討了底層海水和沉積物間隙水中4種VHCs的濃度，為討論沉積物—海水界面提供了科學(xué)依據(jù)，同時(shí)為更好地討論海水中VHCs的來(lái)源和去除提供科學(xué)依據(jù)。本論文的主要研究結(jié)果如下:
　　(1)分別在2013年11月（秋季

3、）和2014年4月（春季）對(duì)渤海和北黃海海水中4種VHCs進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查。結(jié)果表明，秋季渤海和北黃海表層海水中CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2Cl44種VHCs的濃度分別是7.03(4.23～12.63)pmol/L、19.61(5.99～55.00) pmol/L、20.37(1.68～58.25) pmol/L和41.03(10.84～96.94)pmol/L。春季CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2Cl44

4、種VHCs的濃度分別是12.77(0.39～35.64) pmol/L,26.92(3.01～67.41) pmol/L,32.83(10.48～97.49)pmol/L和25.18(15.76～45.18)pmol/L。各種VHCs之間以及VHCs與環(huán)境參數(shù)之間的相關(guān)性分析表明，秋季航次只有C2HCl3與C2Cl4表現(xiàn)出明顯的相關(guān)性，春季航次除C2HCl3與C2Cl4表現(xiàn)出的相關(guān)性以外，CHBr2Cl與CHBr3之間也表現(xiàn)出相關(guān)性，C

5、HBr2Cl與鹽度之間以及C2HCl3與溫度之間都呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性。季節(jié)變化方面，CHBr2Cl、CHBr3和C2HCl3濃度春季高于秋季，而C2Cl4則表現(xiàn)為秋季高于春季。
　　(2)秋季和春季垂直斷面的分布研究表明，不同VHCs濃度垂直分布不同，VHCs在垂直濃度上表現(xiàn)為表層和底層濃度大于中層濃度的特征，VHCs的周日變化表現(xiàn)出雙峰雙谷的特征。4種VHCs濃度最高值出現(xiàn)在中午前后，可能與生物生產(chǎn)和光化學(xué)來(lái)源有關(guān)，而在夜間的較高值可

6、能是呼吸作用、浮游動(dòng)物攝食及潮汐作用共同作用的結(jié)果。渤海和北黃海秋季和春季4種VHCs的海-氣通量變化范圍都比較大，秋季4種VHCs在渤海和北黃海的海-氣通量分別為CHBr2Cl36.28(0.13～109.54)、CHBr385.96(-8.9～308.61)、C2HCl3191.71(0.10～386.67)、C2Cl4285.14(0.19～914.85) nmol/m2·d。春季4種VHCs在渤海和北黃海的海-氣通量分別為CHB

7、r2Cl47.17(-1.16～178.82)、CHBr356.63(-24.07～356.70)、C2HCl3162.56(2.23～977.83)、C2Cl4104.37(1.64～398.39) nmol/m2·d。海-氣通量的計(jì)算結(jié)果表明，調(diào)查海域在調(diào)查期間是4種VHCs的源。
　　(3)秋季和春季同時(shí)對(duì)底層海水中4種VHCs進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查。結(jié)果表明，秋季底層海水中CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2Cl4的濃度

8、分別為6.32(3.86～13.27)pmol/L、18.83(3.24～43.10) pmol/L、32.05(0.23～211.87) pmol/L和43.70(13.05～154.40)pmol/L。春季底層海水中4種VHCs的濃度分別為12.62(0.49～37.71)pmol/L、23.12(4.74～82.56) pmol/L、26.85(8.42～67.68) pmol/L和24.03(14.41～45.05)pmol/L

9、。
　　(4)本文對(duì)秋季和春季沉積物間隙水中VHCs的濃度分布進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量。結(jié)果顯示，秋季沉積物間隙水中4種VHCs的濃度分別為17.38(5.10～61.00)、48.53(4.49～138.16)、46.00(14.72～177.60)、35.57(20.57～83.59) pmol/L。而春季沉積物間隙水的濃度分別是19.37(1.34～70.66)、36.87(0.27～91.48)、185.52(100.51～392.