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文檔簡介
1、本文選用抗氧化性較好的D72離子交換樹脂作為載體與Fe(II)、Fe(III)進(jìn)行離子交換并應(yīng)用到苯酚羥基化反應(yīng),對Fe-D72樹脂的催化性能進(jìn)行基礎(chǔ)探究,具體研究工作分為兩部分。
首先采用靜態(tài)吸附實(shí)驗法研究D72樹脂對Fe(II)、Fe(III)的吸附性能,考察了溶液的pH值大小、初始溶液的金屬離子濃度、吸附所用的時間長短、溶液溫度、顆粒粒徑對吸附效果的影響,并用相關(guān)理論方程對數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合效果分析探究速率控制步驟和吸附等溫過
2、程模型,最后通過多種表征手段探討樹脂吸附離子的機(jī)理。結(jié)果表明:吸附Fe(II)、Fe(III)溶液的pH值分別控制在3.0和1.7;吸附平衡時間確定為120 min;樹脂粒徑范圍控制在0.6-0.45 mm,吸附溫度為40℃;此時,D72樹脂對Fe(II)最大吸附量為98.8 mg·g-1,F(xiàn)e(III)最大吸附量為113.8 mg·g-1;等溫吸附模型Langmuir能較好地描述D72樹脂對Fe(II),F(xiàn)e(III)的吸附行為;采用
3、HPDM和SPM兩種模型探討吸附過程速率控制步驟,吸附過程反應(yīng)初始階段液膜擴(kuò)散控制作用比較明顯,整體以顆粒內(nèi)部擴(kuò)散為主;吸附動力學(xué)研究表明:吸附過程符合Lagergren準(zhǔn)二級動力學(xué)模型;通過多種表征手段表明:Fe(II)、Fe(III)成功與鈉離子進(jìn)行離子交換,金屬離子與磺酸基功能基團(tuán)的綜合作用力使D72樹脂吸附性能穩(wěn)定。
在苯酚羥基化反應(yīng)研究上,通過單因素法研究催化劑的含鐵量大小,反應(yīng)溫度,反應(yīng)所需的時間,催化劑用量的多少
4、,苯酚/過氧化氫摩爾比,溶劑水量多少等因素對催化反應(yīng)的影響;采用L9(34)正交表設(shè)計正交試驗,同時通過制備混合Fe-Cu-D72樹脂對催化效果進(jìn)行改進(jìn),最終通過優(yōu)化操作條件達(dá)到如下催化效果:苯酚轉(zhuǎn)化率達(dá)到40%-42%,苯二酚選擇性在92%-94%,苯二酚收率在37%-39%。分別控制初始溶液濃度為1 mol·L-1的氯化鐵和氯化銅溶液制備Fe-Cu-D72樹脂,保持其他操作條件不變,苯酚轉(zhuǎn)化率提高到45%,苯二酚選擇性穩(wěn)定在95%。
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