電去離子電催化一體技術(shù)去除地下水硝酸鹽的研究.pdf

1、由于水資源的不合理的開發(fā)利用，我國(guó)地下水體已遭受到嚴(yán)重地污染，致使人們的生產(chǎn)生活面臨巨大風(fēng)險(xiǎn)，研究發(fā)現(xiàn)硝酸鹽污染已成為地下水體三大污染物之首。我國(guó)北方地區(qū)硝酸鹽污染較南方地區(qū)嚴(yán)重。其中水體中的氮素污染主要由人類生產(chǎn)活動(dòng)引起的。地下水流動(dòng)緩慢，一旦受到污染，很難在短時(shí)期內(nèi)恢復(fù)到最初狀態(tài)。
　　本課題將電去離子與電催化還原技術(shù)整合為思路，分別進(jìn)行D407與717陰離子交換樹脂的實(shí)驗(yàn)優(yōu)選，陰陽離子交換樹脂體積配比的實(shí)驗(yàn)；電去離子電流效率

2、的正交優(yōu)化，電去離子反應(yīng)器節(jié)能降耗的裝置改裝；電催化還原去除硝酸鹽“脫硝產(chǎn)氮”的最佳控制參數(shù)的單因素與正交聯(lián)合優(yōu)化，Pd/Sn改性ACF電極電催化還原硝酸鹽的機(jī)理研究。最終原創(chuàng)性地將電去離子反應(yīng)器與電催化反應(yīng)器有機(jī)整合，在各自優(yōu)化條件下運(yùn)行，驗(yàn)證電去離子電催化一體反應(yīng)器分離、還原硝酸鹽的處理效果。
　　經(jīng)過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)與動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)717樹脂的飽和吸附量（40.82 mg·g-1）略微大于D407樹脂的吸附量（39.21 mg

3、·g-1），但D407樹脂的NO3-的吸附性效果明顯優(yōu)于717樹脂，在300 mg·L-1NO3--N溶液中，D407的最小平衡吸附量為13.28 mg·g-1，717最大平衡吸附量只有12.75 mg·g-1。D407的Langmiur吸附常數(shù)K值大于717。并且D407在外源干擾Cl-、SO42-離子存在條件下，吸附效果更優(yōu)于717樹脂。動(dòng)態(tài)試驗(yàn)中 D407的穿透點(diǎn)為72mL·mL-1，717樹脂的穿透點(diǎn)為54mL·mL-1，由此最

4、終確定D407NO3-的吸附效果明顯優(yōu)于717樹脂；按體積比D407∶D001=5∶3時(shí)，經(jīng)混合樹脂的溶液出水pH接近中性。
　　經(jīng)過正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化以及反應(yīng)器的簡(jiǎn)化改進(jìn)實(shí)驗(yàn)，最終確定電去離子反應(yīng)器電流效率最優(yōu)參數(shù)為：進(jìn)水流量20 ml·min-1、電壓35V、進(jìn)水濃度70 mg·L-1、極水濃度50mg·L-1。在此條件下運(yùn)行電流效率超過70％、NO3-去除率超過98%、出水NO3--N濃度低于2mg·L-1。并且改裝后較改裝前電壓

5、降低了10V，達(dá)到節(jié)能降耗的目的。
　　在單因素實(shí)驗(yàn)與正交試驗(yàn)聯(lián)合試驗(yàn)最終確定電流0.68A、溶液初始pH=6.4、硝酸鹽初始濃度250mg·L-1。電催化還原NO3--N去除量超過50mg，N2-N選擇率達(dá)到了62%，催化劑催化活性為20 mg·(g·h)-1，但電流效率均低下，均未超過10%。
　　在電去離子與電催化確定的最佳參數(shù)下運(yùn)行一體反應(yīng)器，電流效率超過70%、NO3-去除率超過98%、出水NO3--N濃度低于2m

6、g·L-1，最低可達(dá)到0.8 mg·L-1、出水電導(dǎo)率僅14 us·cm-1、最終出水pH為8.74，已經(jīng)接近純凈水水質(zhì)。陽極濃水室經(jīng)電催化運(yùn)行8h，氮?dú)獾倪x擇率最大達(dá)到56%，電流效率最高達(dá)到43%。以7.2L70 mg·L-1NO3--N溶液為實(shí)驗(yàn)原水，經(jīng)過36h連續(xù)運(yùn)行試驗(yàn)，總共去除77.78%的NO3-離子，且整個(gè)反應(yīng)的N2選擇率高達(dá)67.5%。且出水NO3--N濃度一直穩(wěn)定在2 mg·L-1以下，出水電導(dǎo)率在120min后趨于