碳球的制備優(yōu)化及其在染料敏化太陽能電池中的應用.pdf

1、染料敏化太陽能電池(DSCs)是一種理想的光電轉換器件，近年來一直是光伏領域的研究熱點。DSCs由三部分組成，即光陽極、對電極和電解液。對電極作為DSCs體系中的重要組成部分，主要負責催化再生電解液中的氧化還原電對。貴金屬鉑(Pt)因具有良好的催化活性成為DSCs中理想的對電極材料，然而Pt的儲量有限且價格昂貴，限制了其在DSCs中的廣泛應用，因此為了克服這些不足，急需開發(fā)一種廉價高效的非Pt對電極催化材料。常見的非Pt對電極材料為碳材

2、料，如活性炭、炭黑、有序介孔碳、石墨烯、碳納米管、富勒烯等，其優(yōu)點為成本低、導電性高、原料來源豐富。而本文合成的碳球，除具有以上碳材料的優(yōu)點外，還具有均一性、高熱穩(wěn)定性、較大的比表面積等優(yōu)點。
　　本文主要從兩個方面著手:一方面是設計并合成了一種新型對電極材料納米碳球(CS)，用來替代Pt作為DSCs的對電極;另一方面通過合成碳球載Pt(Pt/CS)這種復合型對電極來取代Pt電極，這種復合型對電極可減少Pt的用量。具體來講，本文采

3、用水熱法合成了一種單分散的實心碳球(SCS)，這種碳球大小均勻，粒徑為420 nm，比表面積達380.97 m2g-1，基于這種碳球對電極的DSCs能量轉換效率達到了8.60％，但仍低于以Pt為對電極的DSCs的能量轉換效率9.41％。為了提高碳球的催化性能，我們進一步合成了粒徑為250，320和550nm的碳球，研究發(fā)現(xiàn)粒徑為250 nm的碳球催化活性最高，這是因為這種碳球有更大的比表面積454.47 m2g-1，因此能夠提供更多的催

4、化活性位點，對應DSCs的效率達到了9.32％。由此可見，粒徑為250 nm的碳球的催化性能與Pt十分接近。
　　此外，為了進一步提高CS的催化性能，我們通過原位合成法制備了Pt/CS這種復合型對電極催化材料，并表征了Pt的負載量對其催化活性的影響。實驗結果證明，當Pt的負載量為2.1 wt％時，Pt/CS的催化活性最高，基于此對電極的DSCs效率達9.05％，既高于以Pt為對電極的DSCs的效率(8.42％)，又高于以CS為對電

5、極的DSCs的效率(6.70％)。為了進一步驗證Pt/CS的高催化性能，我們通過電化學阻抗實驗測得Co3+/2+在Pt/CS電極上進行氧化還原反應的活化能為26.55 kJ mol-1，均低于Pt的34.25和CS的37.03 kJ mol-1，從根本上說明了Pt/CS高催化活性的原因。因此，這種將Pt納米粒子負載到CS表面的方法既可以減少Pt的用量，又可以提高材料的催化活性。
　　綜上所述，本文通過水熱法和原位合成法成功制備了兩