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文檔簡介
1、酚類污染物是天然水體中一類主要的污染物,具有酸性官能團,此類污染物在水體中能夠解離,并且解離程度與環(huán)境pH值有關。目前已有報道顯示,pH對酚類污染的降解速率具有很大影響,然而其具體機理仍不知曉。光解是酚類在環(huán)境水體中降解的重要途徑,以間接光解為主。腐殖酸是自然水體中廣泛存在的敏化劑,其結構和性質與環(huán)境因素有著密切聯系,但目前有關pH對腐殖酸結構及其光化學活性的影響的研究還不多。為解決以上問題,本論文主要開展了以下幾個方面的工作。
2、 本研究選擇了三種酚類化合物作為目標物,即五氯酚(pKa=4.7)、對硝基酚(pKa=7.14)、苯酚(pKa=10.0),考察了解離對其直接光解規(guī)律的影響。實驗結果表明,氙燈光照下五氯酚的離子態(tài)直接光解比分子態(tài)快,而硝基酚和苯酚與之相反。三種酚類光解的總降解速率常數與解離度的關系均符合冪函數變化規(guī)律。任意解離條件下分子態(tài)與離子態(tài)的光降解速率常數可由冪函數切線方程來計算。解離對酚類物質降解規(guī)律的影響主要是通過氧負離子的形成改變了苯環(huán)以
3、及其他取代基團的活性而造成的。 應用紫外、紅外、原子力顯微鏡、氧化還原電位儀等表征方法,考察了pH對腐殖酸結構及性質的影響。結果表明,隨著pH值的增加,腐殖酸共軛基團的含量增加了,并且吸收峰有明顯的紅移,另外腐殖酸結構中羧基、羥基的含量增加了,這可能是因為酯類結構水解了;堿性條件下腐殖酸的分子尺寸減小了,說明腐殖酸分子中有部分結構斷裂所致;腐殖酸Eh值與pH呈線性關系,并且隨pH的增加而降低,遞減率為-42.64mV/unit
4、 pH。說明HA的還原性隨pH增加而增強。 采用氙燈作為光源,考察了不同pH條件下腐殖酸對酚類光解的影響。腐殖酸對五氯酚的光解起到抑制作用,隨著濃度的增加抑制作用越明顯;適量的腐殖酸濃度(小于1.2 mg/L)能夠促進硝基酚和苯酚的光解。隨著pH值的增加,腐殖酸對酚類光解先抑制而后促進,而強堿性條件下,促進作用減弱。腐殖酸的光敏化降解酚類污染物的能力增加,與之前表征的堿性條件下腐殖酸結構中羧基、羥基的含量增加相一致。
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