功能化磁性納米復(fù)合材料的制備及其對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的選擇性去除研究.pdf

1、利用新穎、高效和易分離的功能化Fe3O4磁性納米材料去除水中的重金屬，已越來越受到研究者的關(guān)注。本文采用化學(xué)氧化法將間苯二胺單體(mPD)和對苯二胺鄰磺酸單體(SP)共聚包覆在納米Fe3O4@SiO2表面上，制備出氨基、亞氨基、磺酸基等修飾的功能化磁性納米復(fù)合材料(Fe3O4@SiO2-mPD/SP)。通過改變mPD/SP單體的比例進(jìn)行共聚包覆，分別篩選出針對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)去除的Fe3O4@SiO2-mPD/SP，并通過TEM、

2、XRD、FTIR等手段對功能化改性前后的磁性納米復(fù)合材料進(jìn)行表征，了解其形貌、結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、磁性特性及耐酸耐堿性等特征;考察了Fe3O4@SiO2-mPD/SP對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的選擇性吸附性能和影響因素，深入探討了Fe3O4@SiO2-mPD/SP對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)重金屬離子的吸附機(jī)理;最后探索了Fe3O4@SiO2-mPD/SP的分離和重復(fù)利用性。
　　通過X射線衍射、透射電鏡、紅外、熱重分析等表征手段，考察了功

3、能化改性前后磁性納米復(fù)合材料的形貌、結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成和磁性特性。通過表征發(fā)現(xiàn)Fe3O4@SiO2-mPD/SP保持了Fe3O4的尖晶石結(jié)構(gòu)，具有良好的熱穩(wěn)定性和耐酸耐堿性，且磁響應(yīng)強(qiáng)度大，僅需30s就可從廢水中有效分離。磁性納米Fe3O4顆粒主要為粒徑20-30 nm的均勻球形顆粒，包裹在Fe3O4@SiO2表面的聚合物為mPD-SP的共聚物，而不是mPD-mPD聚合物和SP-SP聚合物的簡單混合。
　　通過調(diào)整mPD/SP比例對重

4、金屬離子去除效果的研究，得出Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)去除的最優(yōu)mPD/SP共聚比例分別為95:5和50:50， Fe3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的飽和吸附量分別為83.23和119.06 mg g-1。Fe3O4@SiO2-rnPD/SP(95:5)對Pb(Ⅱ)的吸附速率較快，反應(yīng)5min即可達(dá)到吸附平衡;而Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:5

5、0)對Cr(Ⅵ)的吸附在前30 min較快，但需要6h左右才逐漸達(dá)到吸附平衡。Fe3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附過程均符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程和Freundlich模型;熱力學(xué)研究表明，F(xiàn)e3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)對Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)的吸附過程均為自發(fā)的吸熱過程;溶液pH值對Fe

6、3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)的吸附作用均有顯著的影響;而天然有機(jī)物、競爭性離子對Fe3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)的吸附作用無顯著影響;Fe3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)均具有較好的分離再生和循環(huán)使用性能。功能化磁性納米復(fù)合材料Fe3O4@SiO2-m

7、PD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)可分別從多種重金屬離子共存的廢水中選擇性地將Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)高效去除。
　　通過測量Fe3O4@SiO2-mPD/SP(95:5)和Fe3O4@SiO2-mPD/SP(50:50)吸附Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)前后溶液pH值的變化，對吸附Pb(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)前后的功能化磁性納米Fe3O4材料進(jìn)行FTIR和XPS表征，考察Fe3O4@SiO2-mPD/SP(