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文檔簡介
1、TiO2是一種高效、無毒、無二次污染的光催化材料。目前,其研究重點主要集中在TiO2光催化材料的改性和負載兩個方面。本論文在傳統(tǒng)TiO2光催化材料研究基礎(chǔ)上,以Fe3O4為磁性核心,以SiO2為中間層,外層包覆TiO2,制備出三層包覆結(jié)構(gòu)的磁性TiO2/SiO2/Fe3O4復(fù)合材料,通過SiO2及TiO2的半導(dǎo)體復(fù)合及Fe3O4磁性核心的構(gòu)筑,既實現(xiàn)了TiO2在可見光范圍的響應(yīng),提高其在可見光下的催化活性,又可以實現(xiàn)催化劑在外加磁場作用
2、下的回收和再利用。所制備的磁性TiO2/SiO2/Fe3O4復(fù)合材料采用多種表征手段對其結(jié)構(gòu)及物理化學(xué)性能進行分析,重點考察了不同制備方法和制備工藝對復(fù)合材料形貌、晶體結(jié)構(gòu)等結(jié)果的影響。同時,以苯酚配水在模擬太陽光下的降解反應(yīng)為模型反應(yīng),研究了磁性TiO2/SiO2/Fe3O4復(fù)合材料的光催化性能并優(yōu)化了反應(yīng)工藝條件。
首先,用沉淀法和溶劑熱法制備Fe3O4磁性納米微球,并通過對反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、晶化時間等不同制備條件的
3、優(yōu)化,制備出晶型完整、尺寸均一的磁性納米核心,平均粒徑尺寸約為50nm。其次,通過st(o)ber法在Fe3O4磁性納米核心表面制備了SiO2中間層。通過XRD、SEM和FT-IR表征手段表征了Fe3O4不同超聲時間和靜置時間對SiO2/Fe3O4晶型、形貌和結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,SiO2/Fe3O4中的SiO2中間層均以不定型的SiO2存在,其厚度約為10-20nm,F(xiàn)e3O4與SiO2之間具有一定的橋聯(lián)結(jié)構(gòu)。
最后,分
4、別采用酯類沉淀法、醇解法和溶膠凝膠法三種不同制備方法完成磁性TiO2/SiO2/Fe3O4納米復(fù)合材料中TiO2的包覆。通過SEM和TEM表征結(jié)果說明所制備的復(fù)合材料均可以將粒徑尺寸控制在100-150nm范圍內(nèi);XRD特征譜圖表明,酯類沉淀法制備的磁性TiO2/SiO2/Fe3O4納米復(fù)合材料中TiO2光催化材料具有很高的銳鈦礦相到金紅石相的相轉(zhuǎn)變溫度,相轉(zhuǎn)變溫度可以提高到800℃以上;而醇解法制備的復(fù)合材料中TiO2在較低焙燒溫度下
5、下便以銳鈦礦相存在,而銳鈦礦向金紅石的相轉(zhuǎn)變溫度也可以提高到700℃以上。TiO2/SiO2/Fe3O4磁性納米復(fù)合材料具有較好的超順磁性,其飽和磁化強度達到0.0150emu/g以上,可以實現(xiàn)在外加磁場下的磁性回收。樣品通過Uv-vis表征表明了復(fù)合材料具有較好的可見光光響應(yīng)性能,可以有效的將光響應(yīng)范圍拓展至700-750nm,禁帶寬度降低至1.45eV,這有利于提高對可見光的利用效率。
以苯酚為模型污染物,評價磁性Ti
6、O2/SiO2/Fe3O4納米復(fù)合材料光催化性能。通過對不同TiO2/SiO2/Fe3O4納米復(fù)合材料制備工藝和催化反應(yīng)工藝的研究,考察了不同制備方法、焙燒溫度、TiO2含量、Fe3O4含量等不同制備工藝條件及反應(yīng)pH值、反應(yīng)時間、催化劑投加量及催化劑使用次數(shù)等催化反應(yīng)工藝條件對苯酚降解效率的影響,通過對制備工藝和反應(yīng)工藝條件的優(yōu)化,所制備的TiO2/SiO2/Fe3O4納米復(fù)合材料在模擬太陽光下,苯酚初始濃度為10mg/L條件下,反應(yīng)
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