火花放電等離子體活化CH4-CO2重整與煤熱解耦合過(guò)程研究.pdf

1、目前，我國(guó)已成為世界上最大的煤炭生產(chǎn)國(guó)和消費(fèi)國(guó)，煤炭在我國(guó)能源資源中占主導(dǎo)地位。長(zhǎng)期以來(lái)，煤炭粗放式、低效率地利用造成了能源的極大浪費(fèi)，并且還加劇了環(huán)境污染，因此，推進(jìn)煤炭的清潔生產(chǎn)和利用，尋求一種清潔高效的煤化工工藝具有十分重要的意義。煤熱解制取液體燃料及煤氣是實(shí)現(xiàn)煤清潔高效、分質(zhì)利用的一種重要手段。課題組前期開(kāi)發(fā)的甲烷二氧化碳重整與煤熱解耦合過(guò)程可以顯著提高焦油收率，然而仍存在溫度不匹配問(wèn)題。火花放電等離子體具有密度高、放電通道溫度

2、較高、反應(yīng)轉(zhuǎn)化率高、過(guò)程能耗低等優(yōu)點(diǎn)，是活化CH4-CO2重整制合成氣的有效手段，可實(shí)現(xiàn)低溫條件下對(duì)甲烷分子的活化，提供大量自由基。有望解決甲烷活化溫度與煤熱解溫度不匹配的問(wèn)題。為此，本文以實(shí)現(xiàn)火花放電活化甲烷二氧化碳重整過(guò)程與煤熱解耦合互相作用為出發(fā)點(diǎn)，以提高焦油產(chǎn)率為目的，開(kāi)展了以下研究工作:
　　(1)在火花放電活化甲烷二氧化碳重整過(guò)程中，對(duì)等離子體反應(yīng)器進(jìn)行設(shè)計(jì)和改進(jìn)，并利用該反應(yīng)器研究了反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)（放電功率、電極尺寸

3、、放電間距）和工藝條件對(duì)火花放電等離子活化甲烷二氧化碳重整過(guò)程的影響。結(jié)果表明，隨著放電輸入功率的增加，甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化率都有明顯提高，目標(biāo)產(chǎn)物選擇性明顯提高。較粗的電極和較長(zhǎng)的放電間距不利于甲烷二氧化碳活化。甲烷和二氧化碳轉(zhuǎn)化率隨氣體流量增大而逐漸降低。反應(yīng)溫度對(duì)放電過(guò)程中甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率影響不大。當(dāng)電極尺寸為φ3×1 mm，電極間距為8 mm時(shí)，反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性和穩(wěn)定性可滿(mǎn)足實(shí)驗(yàn)要求。
　　(2)利用耦合反應(yīng)器

4、，研究了火花放電活化甲烷二氧化碳重整與煤熱解耦合過(guò)程工藝條件對(duì)焦油產(chǎn)率的影響。隨著熱解溫度的升高，焦油產(chǎn)率和水產(chǎn)率逐漸增大，半焦產(chǎn)率減小。隨停留時(shí)間增加，熱解焦油產(chǎn)率逐漸增加，20 min后，焦油產(chǎn)率和半焦產(chǎn)率變化較小。熱解方式影響焦油產(chǎn)率，采用火花放電等離子體活化甲烷二氧化碳重整與煤熱解耦合(BLG-CRMP)焦油產(chǎn)率明顯高于甲烷二氧化碳?xì)夥?BLG-MG)和氮?dú)鈿夥?BLG-N2)下的熱解焦油產(chǎn)率。熱解溫度550℃，耦合過(guò)程焦油產(chǎn)率