含鈰復合氧化物及其負載PdO催化劑的CH-,4-催化燃燒性能.pdf

1、論文制備了Ce-Y-O,Ce-M-O(M=Cu,Ni,Fe,Mn)和Ce-Zr-Ni-O三種系列復合氧化物及復合氧化物擔載的PdO催化劑,PdO/Ce-M-O(M=Mg,La,Y,Al,V,Zn).利用XRD,Raman,IR和TPR對其物相組成及Redox性能進行了表征,并考察了催化劑的甲烷氧化活性.主要結(jié)果如下:1.采用XRD和Raman對Ce-Y-O固溶體的物相結(jié)構(gòu)進行了表征,發(fā)現(xiàn)當Ce/(Ce+Y)≥0.6時,Ce-Y-O固溶體

2、為面心立方結(jié)構(gòu),而Ce/(Ce+Y)摩爾比≤0.5時為體心立方結(jié)構(gòu).固溶體的生成有利于提高氧化還原性能.Ce-Y-O固溶體擔載PdO催化劑的CH<,4>氧化活性表明,Ce/(Ce+Y)對擔載PdO催化劑的CH<,4>氧化活性影響很大,當Ce/(Ce+Y)=0.8時催化劑活性最高,CH<,4>轉(zhuǎn)化率50％的溫度為350℃,完全轉(zhuǎn)化溫度為600℃.2.Ce-M-O(M=Cu,Ni,Fe,Mn)中Ce-Ni-O甲烷氧化活性最高.Ce-Ni-O

3、系列復合氧化物當Ni的含量低于 0.3時,氧化活性隨Ni含量增加而增加,但Ni含量超過0.3后,活性變化不大.結(jié)合XRD和TPR結(jié)果,認為低溫TPR峰(α<,1>,α<,2>),即高分散的NiO為反應活性中心.第三組分Zr的加入,使Ce-Ni-O復合氧化物活性降低.3.以含鈰固溶體為載體的PdO催化劑,載體對催化活性有很大影響,其中PdO/Ce<,0.8>Y<,0.2>O<,x>CH<,4>氧化活性明顯高于其它催化劑,50％轉(zhuǎn)化率的溫度