H2O2-H2O體系中堿處理ZSM-5催化氧化甲苯衍生物反應(yīng)的研究.pdf

1、ZSM-5分子篩具有良好的水熱穩(wěn)定性、適宜的酸性分布、規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu)特征，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于石油化工領(lǐng)域。但ZSM-5分子篩孔道較狹窄，制約著反應(yīng)中大分子反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳質(zhì)。而具有較大比表面積和孔徑的介孔分子篩，雖然提高了反應(yīng)物和產(chǎn)物的擴(kuò)散性能，但其熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性差、酸性低，導(dǎo)致工業(yè)應(yīng)用受到限制。因此，具有微孔-介孔雙孔分布的微孔-介孔分子篩，以其良好的穩(wěn)定性、可調(diào)控的孔徑和酸性，自問(wèn)世以來(lái)就備受關(guān)注。
　　堿改性后處理是制備

2、微孔-介孔分子篩的一種常用方法。該方法是通過(guò)從分子篩骨架選擇性脫除硅原子而在分子篩中引入介孔和大孔。
　　H2O2是一種典型的綠色氧化劑，其最大的優(yōu)點(diǎn)是在氧化反應(yīng)后變成了水，無(wú)有害殘留。而且H2O2參與的液相氧化反應(yīng)一般在較低的溫度下進(jìn)行，反應(yīng)條件溫和、安全。目前，制備開(kāi)發(fā)更加有效的催化劑是雙氧水氧化法的研究熱點(diǎn)之一。
　　本文采用NaOH溶液對(duì)ZSM-5分子篩進(jìn)行改性，在保持原先特有的微孔體系不被完全破壞的情況下，制備了一

3、種具有介孔-微孔孔道分布的ZSM-5分子篩。同時(shí)，以XRD、SEM、NH3-TPD、IR、ACP-AES和等溫N2吸附-脫附方法對(duì)改性前后的催化劑進(jìn)行表征。本文考察了以堿處理的ZSM-5為催化劑，在H2O2/H2O體系中催化氧化乙苯、1-苯乙醇、2-苯乙醇等甲苯衍生物，并探究溫度、催化劑用量、氧化劑用量和反應(yīng)時(shí)間等因素對(duì)相應(yīng)反應(yīng)活性的影響。
　　結(jié)果表明，通過(guò)堿處理后的ZSM-5分子篩在保持其微孔骨架結(jié)構(gòu)不被破壞的同時(shí)，調(diào)變了介孔