冰粉生成甲烷水合物實驗與動力學模型研究.pdf

1、因其資源潛力巨大，天然氣水合物成為了當今能源研究的熱點。自然條件下形成的天然氣水合物主要賦存區(qū)域是深海海洋層和永久凍土區(qū)，形成條件主要為低溫高壓。目前對于生成動力學的研究主要是在于零度以上的生成研究，而對于凍土區(qū)域零度以下的生成條件并不適合。相較于冰融點以上的研究，融點以下的研究顯然更為匱乏，實驗表明，由冰生成水合物生成速度更快含氣率更高，對于水合物的儲運也更有參考價值。
　　本文首先進行了冰粉生成水合物實驗，實驗結果表明，在實驗

2、壓力條件下(3-10MPa)，冰點以下，水合物生成速率對溫度非常敏感。在低溫時，初始壓力對水合物生成速率影響不明顯。SDS對水合物生成促進效果非常明顯。SDS濃度為300ppm時表現(xiàn)出最高的反應速率，反應持續(xù)期最短。進一步說明反應初期具有高籠形反應速率，是提高冰-水合物轉化率的關鍵期。反應后期，由于受擴散控制，反應速率明顯降低，在不改變溫度的情況下，即使補充壓力，也很難進一步快速提高轉化率。
　　基于氣-固反應收縮核模型建立了冰成

3、水合物的動力學模型，該模型建立了球形冰顆粒幾何尺寸與冰顆粒轉化率的關系，從體積擴散反應機理出發(fā)，提出了有效擴散系數(shù)的函數(shù)關系式，描述了微孔隙結構水合物層的有效擴散系數(shù)D隨時間的變動。根據(jù)質量守恒與化學反應平衡方程建立濃度分布函數(shù)，獲得了冰核半徑與時間的一階微分方程（數(shù)學簡化解析解），并獲得反應轉化率與時間數(shù)學關系。開發(fā)的理論可用于工程計算。
　　最后，利用實驗測量數(shù)據(jù)及AndreyN.Salamatin等的實驗數(shù)據(jù)，計算了甲烷氣體