磁性碳納米球表面分子印跡脫硫材料的制備及吸附性能.pdf

1、表面分子印跡吸附脫硫技術(shù)作為最具應(yīng)用前景的油品深度脫硫技術(shù)之一，具有脫除效率高、操作條件溫和、過程簡(jiǎn)便、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。但是，納米尺度吸附劑的有效回收利用是表面分子印跡吸附脫硫技術(shù)無法回避的技術(shù)難題。在回收的過程中，離心和抽濾是常用的分離方法，不僅耗時(shí)耗能，且會(huì)造成印跡材料的大量損失。本文從表面分子印跡脫硫材料應(yīng)用后的回收利用著手，選取溶劑熱法制備的具有磁性能的碳包覆四氧化三鐵（Fe3O4@C）納米球和退火后得到的含有豐富孔結(jié)構(gòu)的 Fe

2、3O4@C（p-Fe3O4@C）為載體，制備了磁性碳基表面分子印跡脫硫材料（MIP/Fe3O4@C和MIP/p-Fe3O4@C）；并對(duì)所制備的樣品進(jìn)行形貌結(jié)構(gòu)表征和吸附性能測(cè)試，以期得到便于回收再利用且吸附性能優(yōu)異的表面分子印跡脫硫材料。具體研究結(jié)果如下：
　　1. MIP/Fe3O4@C的制備及吸附性能研究：采用自由基聚合法制備了以二苯并噻吩（DBT）為模板分子的 MIP/Fe3O4@C。考察了交聯(lián)劑用量對(duì)MIP/Fe3O4@C

3、的結(jié)構(gòu)形貌影響。表征結(jié)果顯示：印跡聚合物接枝到Fe3O4@C表面，當(dāng)模板分子與交聯(lián)劑的摩爾比為1:5時(shí)，MIP/Fe3O4@C具有較好的形貌和分散性；吸附性能測(cè)試表明，MIP/Fe3O4@C對(duì)DBT無吸附能力，其主要原因是Fe3O4@C的表面性質(zhì)導(dǎo)致DBT并未印跡到聚合物層中。
　　2.退火處理對(duì) Fe3O4@C形貌結(jié)構(gòu)的影響：通過退火碳化處理改善Fe3O4@C表面性質(zhì)，同時(shí)制備p-Fe3O4@C?？疾炝送嘶饻囟燃巴嘶饡r(shí)間對(duì)Fe3

4、O4@C形貌結(jié)構(gòu)的影響。當(dāng)溫度低于500℃時(shí)，F(xiàn)e3O4@C能夠維持其原有的核–殼結(jié)構(gòu)，但隨著溫度的升高，碳層變薄，孔徑變小，F(xiàn)e3O4@C表面形成豐富的微孔結(jié)構(gòu)。當(dāng)退火溫度為600℃時(shí)，F(xiàn)e3O4@C由核–殼結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榈包S結(jié)構(gòu)。溫度升至700℃時(shí)，碳與 Fe3O4之間發(fā)生碳熱還原反應(yīng)，F(xiàn)e3O4@C的結(jié)構(gòu)被破壞。500℃下，F(xiàn)e3O4@C具有良好的穩(wěn)定性，退火時(shí)間對(duì)Fe3O4@C的形貌結(jié)構(gòu)無明顯影響。
　　3. MIP/p-Fe

5、3O4@C的制備及吸附性能研究：以p-Fe3O4@C為載體，以DBT為模板分子制備了MIP/p-Fe3O4@C。通過表征發(fā)現(xiàn)印跡聚合物接枝到p-Fe3O4@C表面。吸附測(cè)試結(jié)果表明，298 K下，MIP/p-Fe3O4@C在3 mmol L-1的DBT正辛烷溶液中對(duì)DBT的吸附量為15.20 mg g-1，吸附平衡時(shí)間為40 min，印跡因子為1.62。動(dòng)力學(xué)吸附和等溫吸附分別符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Freundich等溫吸附模型。MIP