鐵催化劑對(duì)介孔碳石墨化和磁性功能化的研究.pdf

1、有序介孔碳納米材料由于其表面的化學(xué)惰性、熱穩(wěn)定性、均一可調(diào)的孔徑、大的比表面積和孔體積等優(yōu)點(diǎn),在新型儲(chǔ)能材料、催化劑載體、吸附劑、生物醫(yī)藥等方面引起了廣泛的關(guān)注。本文以介孔碳為研究對(duì)象,從石墨化和磁性兩個(gè)角度出發(fā),以三嵌段共聚物PEO-PPO-PEO為模板,多元體系共組裝的方法,合成了具有部分石墨化的介孔碳和鐵基磁性介孔碳催化劑。所得材料分別應(yīng)用于電化學(xué)性能測(cè)試和催化性能測(cè)試,分別表現(xiàn)出很好的電容器性能和催化活性。
　　 全文共

2、分三章,第一章為文獻(xiàn)綜述,主要介紹了介孔碳、石墨化碳和磁性碳材料的發(fā)展以及研究現(xiàn)狀。
　　 第二章介紹了以三嵌段共聚物PEO-PPO-PEO為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,以低分子量的酚醛樹(shù)脂為碳源,以Fe2O3為催化劑,以氧化硅為助劑合成了具有部分石墨化的介孔碳材料。小角XRD和氮?dú)馕剑摳降葴鼐€表明,所得材料具有二維六方介觀結(jié)構(gòu),均一的雙孔結(jié)構(gòu)(約1.5和6.4 nm),大比表面積(～1300 m2／g),大孔體積(～1.50 cm3／g)

3、。廣角XRD表明由于Fe2O3催化劑和氧化硅助劑的加入,促進(jìn)了材料石墨化結(jié)構(gòu)的形成。Raman譜圖表明石墨化的sp2碳結(jié)構(gòu)增強(qiáng)。TEM表明材料具有部分石墨化的介孔結(jié)構(gòu)。材料的石墨化程度與碳化溫度、材料中氧化硅助劑和氧化鐵的含量有關(guān)。材料中鐵組分的含量太高,會(huì)比較容易團(tuán)聚形成鐵單質(zhì),從而使具有催化作用的Fe2O3的量減少；材料中鐵組分含量太低,Fe2O3的量少也起不到催化作用。因此只有適合催化含量的Fe2O3存在時(shí),才能形成部分石墨化的介

4、孔碳材料。用部分石墨化的介孔碳材料做成的電極,在KOH電解液中進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試,即使在200 mV／s的高掃速下仍能保持理想電容的特性,得到近似矩形的循環(huán)伏安曲線,并且具有大的電容155 F／g。因此該方法可以廣泛應(yīng)用與合成具有石墨化的介孔結(jié)構(gòu)。
　　 第三章介紹了鐵基磁性介孔碳材料的合成及其在催化中的應(yīng)用。所得的鐵基催化劑具有二維六方結(jié)構(gòu),高的比表面積(約360 m2／g),大的孔容(0.41 cm3／g),用NaOH溶液溶掉材

5、料中的氧化硅后,可以得到具有更高比表面積和大孔容的磁性材料(約1800 m2／g和1.70 cm3／g)。合成過(guò)程中改變加入硝酸鐵的量可以調(diào)節(jié)材料磁性的大小(Ms=1.6,5.9,7.6 emu／g)。所得材料應(yīng)用于雙氧水氧化苯酚的反應(yīng)中,分別討論了以該材料為催化劑,反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度、催化劑的用量、苯酚與雙氧水投料比、材料的比表面積對(duì)該化學(xué)反應(yīng)影響。該材料在雙氧水氧化苯酚反應(yīng)體系中,表現(xiàn)出很高的催化活性,反應(yīng)可以在很短的時(shí)間內(nèi)達(dá)到平衡