原子阱痕量分析方法測量環(huán)境樣品中的85Kr和81Kr.pdf

1、惰性氣體放射性同位素，主要以氣態(tài)的形式存在于大氣層中，來源穩(wěn)定。其中81Kr（半衰期22.9萬年，同位素豐度5×10-13）主要由大氣上層中穩(wěn)定同位素與宇宙射線產(chǎn)生，來源單一;85Kr（半衰期10.74年，當(dāng)前同位素豐度2.5×10-11），主要來源于核乏燃料棒的后處理過程。因其穩(wěn)定的物理和化學(xué)性質(zhì)、較快的氣液溶解平衡和詳細(xì)記錄的大氣輸入曲線，81Kr和85Kr分別是5-150萬年和2-50年環(huán)境樣品測年的理想同位素示蹤劑。冷原子阱痕量

2、分析(Atom Trap Trace Analysis，ATIA)是一種激光冷卻原子原理，通過控制激光頻率將特定原子減速、俘獲并探測的技術(shù)，具有高靈敏度、高選擇性、零背景的優(yōu)點(diǎn)。
　　本論文的工作主要是:提高ATTA裝置的俘獲效率，解決和驗(yàn)證定量測量能力，并開展環(huán)境樣品的測量。提出并利用激光共振猝滅-俘獲方法，成功實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定同位素83Kr對痕量同位素單原子計(jì)數(shù)的實(shí)時(shí)標(biāo)定，解決了系統(tǒng)俘獲狀態(tài)不同造成的準(zhǔn)確測量難題，完善了冷原子阱痕量分

3、析裝置的定量分析能力。在此基礎(chǔ)上，與瑞士伯爾尼低本底輻射計(jì)數(shù)(LLC)實(shí)驗(yàn)室和美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室ATrA研究組三方獨(dú)立測量一系列標(biāo)準(zhǔn)樣品，驗(yàn)證了ATTA裝置的定量測量能力。分析了ATTA測量的誤差:單原子計(jì)數(shù)和校正誤差、穩(wěn)定同位素測量誤差以及交叉污染誤差，給出了對81Kr和85Kr的有效測量范圍。開展了國內(nèi)多地空氣中85Kr濃度測量工作，測量了華北深層百萬年尺度的地下水以及河北正定縣、雷州半島和新疆西北等地的年輕地下水，給出了地下水81

4、Kr和85Kr的表觀年齡。
　　本論文的章節(jié)內(nèi)容安排如下:
　　第一章介紹稀有氣體長壽命放射性同位素的性質(zhì)和應(yīng)用領(lǐng)域;
　　第二章介紹了原子阱痕量分析的基本原理和實(shí)驗(yàn)裝置，對單原子計(jì)數(shù)的識(shí)別、激光共振猝滅-熒光檢測的原理和測試，以及與瑞士LLC、美國ArgonneATrA研究組的驗(yàn)證工作。最后分析了交叉污染的模型以及合肥ATTA測量的能力。
　　第三章介紹了樣品的處理裝置:水中溶解氣萃取裝置和氪氣提純裝置。介紹了